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联系我们2022年 第55卷 第3期
2022, 54(3): 1-7.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022036
摘要：
采用高温固相法结合离子交换法制备了一种HRu4O8微米棒；利用X射线衍射仪、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱等对材料进行形貌和物相表征；采用线性扫描伏安、循环伏安、塔菲尔、计时电位等电化学方法研究了HRu4O8微米棒电解水氧析出反应的催化活性。结果表明：以RuO2纳米颗粒为前驱体制备HRu4O8，其电化学活性比表面积显著增大，展现出优异的氧析出催化反应活性，在10 mA/cm2电流密度下的过电位(仅为208 mV)低于RuO2纳米颗粒(276 mV)。另外，HRu4O8微米棒具有出色的稳定性，该研究为设计高活性的电解水催化剂提供了新思路。
采用高温固相法结合离子交换法制备了一种HRu4O8微米棒；利用X射线衍射仪、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱等对材料进行形貌和物相表征；采用线性扫描伏安、循环伏安、塔菲尔、计时电位等电化学方法研究了HRu4O8微米棒电解水氧析出反应的催化活性。结果表明：以RuO2纳米颗粒为前驱体制备HRu4O8，其电化学活性比表面积显著增大，展现出优异的氧析出催化反应活性，在10 mA/cm2电流密度下的过电位(仅为208 mV)低于RuO2纳米颗粒(276 mV)。另外，HRu4O8微米棒具有出色的稳定性，该研究为设计高活性的电解水催化剂提供了新思路。
2022, 54(3): 8-14.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022037
摘要：
采用电化学沉积和涂覆法将窄带半导体材料Cu2O与TiO2复合制备了Cu2O-TiO2复合材料薄膜，并通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、荧光光谱(PL)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)进行了表征。以甲醇溶液为模拟废水进行产氢性能的测试，探究了光源、TiO2质量分数、甲醇体积分数、pH对产氢性能的影响。实验表明：制备的Cu2O-TiO2复合薄膜材料可直接在太阳光下催化水中甲醇产氢，且甲醇体积分数越高产氢量越大，在甲醇体积分数为50%且在偏酸性时产氢量最大。
采用电化学沉积和涂覆法将窄带半导体材料Cu2O与TiO2复合制备了Cu2O-TiO2复合材料薄膜，并通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、荧光光谱(PL)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)进行了表征。以甲醇溶液为模拟废水进行产氢性能的测试，探究了光源、TiO2质量分数、甲醇体积分数、pH对产氢性能的影响。实验表明：制备的Cu2O-TiO2复合薄膜材料可直接在太阳光下催化水中甲醇产氢，且甲醇体积分数越高产氢量越大，在甲醇体积分数为50%且在偏酸性时产氢量最大。
2022, 54(3): 15-21.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022038
摘要：
采用电沉积法在镍网(NF)基底上原位合成了氧化镍/硫化铁(NiO-FeS@NF)纳米复合材料，用于提高电解水效率。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、能量色散X射线谱(EDS)和X射线光电子能谱(XPS)等分析NiO-FeS的表面形貌和化学组分。结果表明：NiO-FeS呈明显的二维片状结构，主要由FeS和NiO组成，两者形成了有效的异质结。直接采用NiO-FeS@NF工作电极进行电催化析氧反应(OER)，可提升电催化析氧性能。二维片状结构能够提供较大的比表面积和较多的活性位点，NiO-FeS界面处的电子转移速度加快。该研究可为高效纳米催化剂的制备提供一条便利且廉价的途径。
采用电沉积法在镍网(NF)基底上原位合成了氧化镍/硫化铁(NiO-FeS@NF)纳米复合材料，用于提高电解水效率。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、能量色散X射线谱(EDS)和X射线光电子能谱(XPS)等分析NiO-FeS的表面形貌和化学组分。结果表明：NiO-FeS呈明显的二维片状结构，主要由FeS和NiO组成，两者形成了有效的异质结。直接采用NiO-FeS@NF工作电极进行电催化析氧反应(OER)，可提升电催化析氧性能。二维片状结构能够提供较大的比表面积和较多的活性位点，NiO-FeS界面处的电子转移速度加快。该研究可为高效纳米催化剂的制备提供一条便利且廉价的途径。
2022, 54(3): 22-27.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022039
摘要：
采用水热和烧结方法制备了氧空位调控的BiVO4纳米片。通过X射线衍射仪、电子自旋共振谱仪、透射电子显微镜、紫外-可见分光光度计、荧光光谱仪和光解水制氧系统研究了不同氧空位含量(OV)BiVO4纳米片的结构和光解水制氧性能。通过对氧空位含量的调控，实现了对BiVO4纳米片的光吸收和光电性能的优化，极大提高了BiVO4纳米片的光解水制氧效率。结果表明：引入氧空位后，BiVO4纳米片在可见光区的光吸收明显增强，并且随着氧空位含量的增加，样品的吸收边发生明显红移。适量氧空穴的引入显著提高了光生电子和空穴的分离，从而提高光生电子的利用率。BiVO4-OV2纳米片的光催化产氧速率约433 μmol/(h·g)，约为BiVO4纳米片的10倍。
采用水热和烧结方法制备了氧空位调控的BiVO4纳米片。通过X射线衍射仪、电子自旋共振谱仪、透射电子显微镜、紫外-可见分光光度计、荧光光谱仪和光解水制氧系统研究了不同氧空位含量(OV)BiVO4纳米片的结构和光解水制氧性能。通过对氧空位含量的调控，实现了对BiVO4纳米片的光吸收和光电性能的优化，极大提高了BiVO4纳米片的光解水制氧效率。结果表明：引入氧空位后，BiVO4纳米片在可见光区的光吸收明显增强，并且随着氧空位含量的增加，样品的吸收边发生明显红移。适量氧空穴的引入显著提高了光生电子和空穴的分离，从而提高光生电子的利用率。BiVO4-OV2纳米片的光催化产氧速率约433 μmol/(h·g)，约为BiVO4纳米片的10倍。
2022, 54(3): 28-33.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022040
摘要：
采用熔融态金属锂与高纯硼粉复合制备了锂硼复合材料并应用于固态电解质(Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12, LLZTO)制作对称电池，对比研究了锂硼复合固态对称电池与锂金属固态对称电池的电化学性能。结果表明：锂硼复合固态电池界面阻抗(约6 Ω/cm2)小于金属锂固态电池的界面阻抗(约103 Ω/cm2)，说明锂硼复合电极和固态电解质接触良好；在400 μA/cm2的电流密度下进行充放电测试，锂硼复合固态对称电池可以稳定循环250次以上，而金属锂固态电池很快失效；锂硼复合固态对称电池在0.1 mAh保持容量下的临界电流密度达到2 700 μA/cm2，在0.1 mA/cm2电流密度下的面容量可达12 mAh/cm2。研究表明该锂硼复合固态对称电池具有优异的循环性能。
采用熔融态金属锂与高纯硼粉复合制备了锂硼复合材料并应用于固态电解质(Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12, LLZTO)制作对称电池，对比研究了锂硼复合固态对称电池与锂金属固态对称电池的电化学性能。结果表明：锂硼复合固态电池界面阻抗(约6 Ω/cm2)小于金属锂固态电池的界面阻抗(约103 Ω/cm2)，说明锂硼复合电极和固态电解质接触良好；在400 μA/cm2的电流密度下进行充放电测试，锂硼复合固态对称电池可以稳定循环250次以上，而金属锂固态电池很快失效；锂硼复合固态对称电池在0.1 mAh保持容量下的临界电流密度达到2 700 μA/cm2，在0.1 mA/cm2电流密度下的面容量可达12 mAh/cm2。研究表明该锂硼复合固态对称电池具有优异的循环性能。
2022, 54(3): 34-42.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022042
摘要：
为提高Bi负极材料的循环性能，提出了一种Bi/Bi2O3碳纳米复合纤维(Bi/Bi2O3-CNFs)的合成方法。以Bi2S3纳米棒为模板，采用静电纺丝技术及后续高温热处理方法成功合成了具有纵孔结构的Bi/Bi2O3(w)-CNFs。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、透射电子显微镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)对复合材料进行了表征。讨论了不同质量分数的Bi2S3对复合材料结构以及电化学性能的影响。结果表明：当添加8.7%(质量分数)的Bi2S3时，合成的Bi/Bi2O3(8.7%)-CNFs拥有最佳的电化学储锂性能。当充放电电流密度为0.1 A/g时，Bi/Bi2O3(8.7%)-CNFs复合材料首次放电比容量可达到806 mA·h/g，并能稳定循环1 000次，即使在5.0 A/g的大电流密度下，储锂容量仍有147 mA·h/g。Bi/Bi2O3(8.7%)-CNFs复合结构改善了充放电过程的动力学性能，提高了电化学性能。碳纤维及内部纵孔结构缓解了充放电过程中电极材料的体积膨胀，增强了电池的循环稳定性。
为提高Bi负极材料的循环性能，提出了一种Bi/Bi2O3碳纳米复合纤维(Bi/Bi2O3-CNFs)的合成方法。以Bi2S3纳米棒为模板，采用静电纺丝技术及后续高温热处理方法成功合成了具有纵孔结构的Bi/Bi2O3(w)-CNFs。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、透射电子显微镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)对复合材料进行了表征。讨论了不同质量分数的Bi2S3对复合材料结构以及电化学性能的影响。结果表明：当添加8.7%(质量分数)的Bi2S3时，合成的Bi/Bi2O3(8.7%)-CNFs拥有最佳的电化学储锂性能。当充放电电流密度为0.1 A/g时，Bi/Bi2O3(8.7%)-CNFs复合材料首次放电比容量可达到806 mA·h/g，并能稳定循环1 000次，即使在5.0 A/g的大电流密度下，储锂容量仍有147 mA·h/g。Bi/Bi2O3(8.7%)-CNFs复合结构改善了充放电过程的动力学性能，提高了电化学性能。碳纤维及内部纵孔结构缓解了充放电过程中电极材料的体积膨胀，增强了电池的循环稳定性。
2022, 54(3): 43-52.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022043
摘要：
开发高效、低成本的CO2捕集技术是我国实现“碳达峰、碳中和”目标的重要途径。基于钙铜复合吸收剂的钙循环耦合化学链燃烧工艺是一种改进的钙循环技术，通过耦合化学链燃烧来替代钙循环技术中高能耗的空气分离器，可显著降低系统能耗、提高其经济性，受到了国内外学者的广泛关注。介绍了钙循环耦合化学链燃烧工艺的基本原理，阐述了目前钙循环耦合化学链燃烧工艺面临的重大挑战——钙铜复合吸收剂CO2捕集性能在循环过程中的急剧衰减；综述了提高钙铜复合吸收剂CO2捕集性能的改性措施，主要包括载体负载法、水蒸气活化、高温热预处理等；综合分析了各种改性方法的优缺点并指明了今后的研究方向。
开发高效、低成本的CO2捕集技术是我国实现“碳达峰、碳中和”目标的重要途径。基于钙铜复合吸收剂的钙循环耦合化学链燃烧工艺是一种改进的钙循环技术，通过耦合化学链燃烧来替代钙循环技术中高能耗的空气分离器，可显著降低系统能耗、提高其经济性，受到了国内外学者的广泛关注。介绍了钙循环耦合化学链燃烧工艺的基本原理，阐述了目前钙循环耦合化学链燃烧工艺面临的重大挑战——钙铜复合吸收剂CO2捕集性能在循环过程中的急剧衰减；综述了提高钙铜复合吸收剂CO2捕集性能的改性措施，主要包括载体负载法、水蒸气活化、高温热预处理等；综合分析了各种改性方法的优缺点并指明了今后的研究方向。
2022, 54(3): 53-61.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022045
摘要：
采用硬模板法制备比表面积大的介孔LaAl1-xNixO3钙钛矿催化剂，将其用于碳中和甲烷干重整领域，研究不同温度下的反应活性。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、H2程序升温还原(H2-TPR)、热重分析(TGA)对制备的催化剂进行表征。结果表明：LaAl0.5Ni0.5O3催化剂在反应过程中表现出了最优异的活性与稳定性。在反应温度为750 ℃，空速GHSV=36 000 mL/(g·h)的反应条件下, CH4与CO2的转化率分别达到69.8%和81.5%，经25 h稳定性测试后CH4与CO2的转化率仅分别降低2.7%和3.3%。这是由于在H2-Ar混合气还原过程中，LaAl0.5Ni0.5O3催化剂获得了比LaAl0.7Ni0.3O3催化剂更多的Ni活性位点，同时获得了比LaAl0.3Ni0.7O3催化剂更优异的抗烧结、抗积碳性能。
采用硬模板法制备比表面积大的介孔LaAl1-xNixO3钙钛矿催化剂，将其用于碳中和甲烷干重整领域，研究不同温度下的反应活性。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、H2程序升温还原(H2-TPR)、热重分析(TGA)对制备的催化剂进行表征。结果表明：LaAl0.5Ni0.5O3催化剂在反应过程中表现出了最优异的活性与稳定性。在反应温度为750 ℃，空速GHSV=36 000 mL/(g·h)的反应条件下, CH4与CO2的转化率分别达到69.8%和81.5%，经25 h稳定性测试后CH4与CO2的转化率仅分别降低2.7%和3.3%。这是由于在H2-Ar混合气还原过程中，LaAl0.5Ni0.5O3催化剂获得了比LaAl0.7Ni0.3O3催化剂更多的Ni活性位点，同时获得了比LaAl0.3Ni0.7O3催化剂更优异的抗烧结、抗积碳性能。
2022, 54(3): 62-71.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022044
摘要：
采用浸渍法制备了V2O5质量分数不同的V2O5/Al2O3催化剂，采用Zr对Al2O3载体进行改性并应用于催化甲醇选择性氧化制备二甲氧基甲烷(DMM)的反应中。经X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见分光光谱(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、N2吸附-脱附(BET)、H2程序升温还原(H2-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)表征分析，结果表明：与单一Al2O3负载的钒基催化剂相比，Zr改性提高了钒氧化物的分散性与稳定性，加强了催化剂中各组分间的相互作用，有效调变了催化剂的酸性和氧化性，进而提高了DMM的选择性。考察了反应条件对甲醇选择性氧化制备DMM的影响，最佳反应温度为175 ℃，经20%V2O5/12%ZrO2-Al2O3催化氧化，甲醇转化率为27.9%，DMM选择性为99.9%。
采用浸渍法制备了V2O5质量分数不同的V2O5/Al2O3催化剂，采用Zr对Al2O3载体进行改性并应用于催化甲醇选择性氧化制备二甲氧基甲烷(DMM)的反应中。经X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见分光光谱(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、N2吸附-脱附(BET)、H2程序升温还原(H2-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)表征分析，结果表明：与单一Al2O3负载的钒基催化剂相比，Zr改性提高了钒氧化物的分散性与稳定性，加强了催化剂中各组分间的相互作用，有效调变了催化剂的酸性和氧化性，进而提高了DMM的选择性。考察了反应条件对甲醇选择性氧化制备DMM的影响，最佳反应温度为175 ℃，经20%V2O5/12%ZrO2-Al2O3催化氧化，甲醇转化率为27.9%，DMM选择性为99.9%。
2022, 54(3): 72-82.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022046
摘要：
为了实现全球气温上升不超过2 ℃的目标，探索碳减排的措施迫在眉睫。鉴于畜禽养殖业是碳排放的一个重要来源，文章综述了国内畜禽养殖业碳排放相关的研究进展，介绍了畜禽养殖业碳排放的测算方法、时空特征、影响因素与减排措施。
为了实现全球气温上升不超过2 ℃的目标，探索碳减排的措施迫在眉睫。鉴于畜禽养殖业是碳排放的一个重要来源，文章综述了国内畜禽养殖业碳排放相关的研究进展，介绍了畜禽养殖业碳排放的测算方法、时空特征、影响因素与减排措施。
2022, 54(3): 83-92.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022047
摘要：
中国机动车是交通领域碳排放的一个重要贡献者，中国机动车的碳排放及其对碳排放总量的贡献预计将在未来增加。道路交通领域是重要的碳排放源, 文章综述了中国机动车碳排放估算的研究进展，阐明各省市机动车排放清单、时间趋势和区域特征，为助力实现中国碳中和目标，对未来碳排放措施提供相应的决策支持。
中国机动车是交通领域碳排放的一个重要贡献者，中国机动车的碳排放及其对碳排放总量的贡献预计将在未来增加。道路交通领域是重要的碳排放源, 文章综述了中国机动车碳排放估算的研究进展，阐明各省市机动车排放清单、时间趋势和区域特征，为助力实现中国碳中和目标，对未来碳排放措施提供相应的决策支持。
2022, 54(3): 93-99.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022048
摘要：
对蓝碳与海洋碳汇概念混用的问题进行了辨析分析，综述了国内外蓝碳的相关研究进展，运用CiteSpace文献计量方法梳理出蓝碳研究的脉络与趋势，阐述了蓝碳的生态系统服务功能，通过生态学、经济学等跨学科视角对蓝碳开发进行了理论分析。针对碳达峰与碳中和背景下如何更好地进行蓝碳开发提出了三方面的建议，包括：加强理论研究与技术创新、加快推进多主体协同治理、加深市场化机制培育力度等。
对蓝碳与海洋碳汇概念混用的问题进行了辨析分析，综述了国内外蓝碳的相关研究进展，运用CiteSpace文献计量方法梳理出蓝碳研究的脉络与趋势，阐述了蓝碳的生态系统服务功能，通过生态学、经济学等跨学科视角对蓝碳开发进行了理论分析。针对碳达峰与碳中和背景下如何更好地进行蓝碳开发提出了三方面的建议，包括：加强理论研究与技术创新、加快推进多主体协同治理、加深市场化机制培育力度等。
2022, 54(3): 100-110.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022049
摘要：
从全球地表覆盖数据(GlobeLand30)中获取南沙区30 m空间分辨率的多光谱影像，采用土地利用变化动态度、土地利用转移矩阵和重心迁移模型测算了南沙区2010、2020年各类土地的时空变化；基于当量因子法，修正了社会经济因子调整系数和生物量因子调整系数，构建了南沙区生态系统服务价值评估模型，并探讨了在土地利用格局的变化下，南沙区生态系统服务价值的变化特征。研究结果表明：(1)2010—2020年，南沙区土地利用格局变化明显，除建设用地和湿地的面积得到增长外，其他各类用地面积均有不同程度的减少，其中耕地面积减少最多，建设用地面积增加最多。(2)在空间分布上，南沙区耕地、林地与草地的布局呈现明显的碎片化，而建设用地的扩张较为集聚。(3)2010—2020年，南沙区生态系统服务价值减少234.59亿元。建设用地占用城镇周边的耕地及围海填地是导致生态系统服务价值减少的重要因素，其中，围海填地导致水体和海域大面积减少，是造成生态系统服务价值减少的主要原因。值得注意的是，湿地面积的增加在一定程度上缓解了生态系统服务价值的降低。因此，为保障南沙区生态系统服务价值的稳定，应及时对湿地采取保护措施、控制建设用地的扩张规模、稳定林地及耕地的生态系统服务功能。
从全球地表覆盖数据(GlobeLand30)中获取南沙区30 m空间分辨率的多光谱影像，采用土地利用变化动态度、土地利用转移矩阵和重心迁移模型测算了南沙区2010、2020年各类土地的时空变化；基于当量因子法，修正了社会经济因子调整系数和生物量因子调整系数，构建了南沙区生态系统服务价值评估模型，并探讨了在土地利用格局的变化下，南沙区生态系统服务价值的变化特征。研究结果表明：(1)2010—2020年，南沙区土地利用格局变化明显，除建设用地和湿地的面积得到增长外，其他各类用地面积均有不同程度的减少，其中耕地面积减少最多，建设用地面积增加最多。(2)在空间分布上，南沙区耕地、林地与草地的布局呈现明显的碎片化，而建设用地的扩张较为集聚。(3)2010—2020年，南沙区生态系统服务价值减少234.59亿元。建设用地占用城镇周边的耕地及围海填地是导致生态系统服务价值减少的重要因素，其中，围海填地导致水体和海域大面积减少，是造成生态系统服务价值减少的主要原因。值得注意的是，湿地面积的增加在一定程度上缓解了生态系统服务价值的降低。因此，为保障南沙区生态系统服务价值的稳定，应及时对湿地采取保护措施、控制建设用地的扩张规模、稳定林地及耕地的生态系统服务功能。
2022, 54(3): 111-127.
DOI: 10.6054/j.jscnun.2022050
摘要：
为了解主体功能区规划的实施效果和效益，在碳中和视角下对广东省121个主体功能区县进行碳平衡测算及时空分布特征分析，并结合主体功能区规划和国土空间规划对各类主体功能区提出空间低碳优化策略。碳平衡测算结果表明：自2012年的《广东省主体功能区规划》实施以来，各类主体功能区的碳中和工作成效总体初步显现，但仍有一部分主体功能区县的实际发展与规划定位存在差异。具体表现为：2017年，有14个优化开发区县的净碳排放量呈增加趋势；重点开发区中除了赤坎区、霞山区和城区等8个县(市、区)的发展方式相对较好外，其他31个县(市、区)在加快进行工业化、城镇化开发的同时对生态环境产生的影响相对突出；有12个农产品主产区县和6个重点生态功能区县的净碳排放量呈现上升趋势，有13个农产品主产区县的耕地碳吸收量呈现减少趋势；121个主体功能区县中，仅连平县的单位GDP碳排放量呈增加趋势。
为了解主体功能区规划的实施效果和效益，在碳中和视角下对广东省121个主体功能区县进行碳平衡测算及时空分布特征分析，并结合主体功能区规划和国土空间规划对各类主体功能区提出空间低碳优化策略。碳平衡测算结果表明：自2012年的《广东省主体功能区规划》实施以来，各类主体功能区的碳中和工作成效总体初步显现，但仍有一部分主体功能区县的实际发展与规划定位存在差异。具体表现为：2017年，有14个优化开发区县的净碳排放量呈增加趋势；重点开发区中除了赤坎区、霞山区和城区等8个县(市、区)的发展方式相对较好外，其他31个县(市、区)在加快进行工业化、城镇化开发的同时对生态环境产生的影响相对突出；有12个农产品主产区县和6个重点生态功能区县的净碳排放量呈现上升趋势，有13个农产品主产区县的耕地碳吸收量呈现减少趋势；121个主体功能区县中，仅连平县的单位GDP碳排放量呈增加趋势。
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