Pollution Characteristics and Ecological Risks of Bisphenol Compounds in Guangzhou Section of the Pearl River, River Swell and Pipeline Runoff
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摘要:
为研究珠江广州河段双酚类化合物(BPs)污染现状、来源和生态风险，采用高效液相色谱质谱法对降雨前后珠江广州河段表层水以及周围部分管道中雨水径流进行分析。结果表明：14种BPs在珠江广州河段降雨前后分别检出13和12种，降雨前BPs总质量浓度为85.7~820 ng/L，降雨后总质量浓度为45.8~561 ng/L，降雨对BPs质量浓度有稀释作用。双酚A(BPA)、双酚F(BPF)的检出率最高为100%，平均检出质量浓度分别为雨前124 ng/L、62.1 ng/L和雨后85.4 ng/L、29.3 ng/L。不同功能区管道雨水径流中BPs总质量浓度由高到低顺序为：工业区(2 950 ng/L)、住宅区(1 120 ng/L)、文教区(980 ng/L)，文教区与住宅区的BPA质量浓度具有显著性差异(P<0.001)。后汛期(7~9月)来自管道雨水径流的BPs排放量分别为文教区每月0.443 kg、工业区每月2.58 kg、住宅区每月0.837 kg，而珠江广州河段的通量为每月279 kg，表明管道雨水径流是受纳河流中BPs的主要潜在来源之一。生态风险评价结果表明，珠江广州河段干流中BPs对水环境影响均处于低风险水平，管道雨水径流中BPs对水环境影响更大，最高可为中等风险水平。
Abstract:In order to investigate the pollution status, sources, and ecological risk of bisphenol compounds (BPs) in the Guangzhou section of the Pearl River before and after rainfall events, high-performance liquid chromatography and mass spectrometry were employed to analyze stormwater runoff from the Guangzhou section of the Pearl River as well as some surrounding pipes. The results revealed that 13 out of 14 types of BPs were detected before rainfall, while 12 types were detected after rainfall. The total concentrations of BPs ranged from 85.7 to 820 ng/L before rainfall and from 45.8 to 561 ng/L after rainfall. Rainfall exhibited a certain dilution effect on BPs concentrations. Bisphenol A (BPA) and bisphenol F (BPF) had detection rates of 100%, with average concentrations of 124 ng/L and 62.1 ng/L before rain, respectively, and concentrations of 85.4 ng/L and 29.3 ng/L after rain, respectively. The total concentration of BPs in stormwater runoff varied across different functional areas, with the highest level observed in the industrial area (2 950 ng/L), followed by the residential area (1 120 ng/L) and the cultural and educational area (980 ng/L). Notably, there was a significant disparity in BPA concentration between the cultural and educational areas (P<0.001). In the post-flood season (July-September), the discharge of BPs from piped stormwater runoff was 0.443 kg each month in cultural and educational areas, 2.58 kg each month in industrial areas, and 0.837 kg each month in residential areas, respectively. Meanwhile, the discharge of BPs in the Guangzhou section of the Pearl River reached 279 kg each month, which indicates that piped stormwater runoff is one of the major potential sources of BPs in receiving streams. The results of the ecological risk assessment indicated that BPs in the main stream of the Guangzhou section of the Pearl River were classified as low-risk, while their impact on the water environment in pipeline stormwater runoff was more significant, reaching a medium level of risk.
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Keywords:
- surface water /
- stormwater runoff /
- bisphenol A /
- bisphenol analogues /
- ecological risk
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风作为一种常见的自然现象，是由太阳辐射热促使空气流动引起的. 风的大小用风级来表示，风级是重要的气象信息. 及时准确地获取风级信息在预防自然灾害[1]、保障农业生产、开发清洁能源等方面具有重要意义，是人们日常生活的基础、国家发展的重要保障. 传统的风级识别仪器和方法：自动气象站、探空气球、激光雷达[2]、L波段二次测风雷达、风廓线雷达[3]、光学经纬仪、无线电经纬仪、GTS1型探空仪[4]、雷达回波信噪比(SNR)测风[5]、多普勒天气雷达[6]、专用风速计[7]等. 传统风级识别方法具有对精密设备的依赖性、设备昂贵、不易携带等不足，虽然常被应用于气象观测领域，但很难实现按需进行多元化、智能化的应用. 因此，迫切需要开发一种智能化、便捷化的风级识别方法.
国内外研究者针对一些多元性的风级识别要求展开了一系列研究，CADENAS等[8]使用单变量求合自回归滑动平均(Auto-regressive Integrated Moving Average, ARIMA)模型和多元非线性自回归外衍(Nonlinear Auto-regressive exogenous, NARX)模型预测风速，每小时数据库的平均绝对误差和均方误差分别为5.5%和10.6%，10 min数据库的平均绝对误差和均方误差分别为2.3%和12.8%. 颜晓娟等[9]将传统的机器学习算法支持向量机(SVM)应用于短期风速预测，获得了较高的预测精度和收敛速度. GUO等[10]提出了一种基于混沌时间序列建模技术和Apriori算法的风速预测策略. TIAN[11]分析了短期风速时间序列的混沌特性，探讨了其对风速预测和风速控制的意义. 研究者多将研究方向集中于风速的预测领域，很少有人关注研究新的实时风级识别方法，所以探寻一种新型的风级识别方法，是目前的创新领域.
深度学习是最近几年发展迅速的一种机器学习方法，自诞生以来就受到众多研究者的青睐，现已广泛应用于食品检测[12]、医学检测[13]、人脸识别[14]、情感识别[15]、作物识别[16]、图像增强[17]、机器控制[18]等众多领域中，而且也开始有研究者将其应用于风级识别领域. AK等[19]利用神经网络对以区间形式表示的不确定输入数据进行预测，目的是将预测中输入数据和预测模型产生的不确定性量化，最终训练出高性能的多层感知器神经网络，从而实现对风速的短期预测. KHODAYAR等[20]应用深度学习自编码器进行短期的风速预测，所提出的粗略卷积神经网络(Convolutional Neural Network，CNN)模型在较低的均方根误差和平均绝对误差测量方面优于经典的DNN模型和采用浅结构的DNN模型. CHEN等[21]基于深度学习时间序列预测与极值优化的非线性学习进行风速预测. LIU等[22]基于经验小波变换、长短期记忆神经网络和Elman神经网络等深度学习方法进行风级识别，结果表明该模型在高精度风速预报中具有良好的性能. 尽管越来越多的研究者意识到深度学习技术在风级识别领域中的重要性，但尚未发现将深度学习技术与声谱图相结合，通过处理风的声音进行风级识别的研究.
声谱图是一种可以反映声音本质的二维图像，可以充分反映声音的时域和频域信息，不同声音的声谱图特征存在差异性，这是用深度学习图像处理方法进行声音识别的前提. 不同风级风声的时域和频域信息存在差异，该差异会在一定程度上反映在其声谱图中. 风吹到不同障碍物时会产生不同特性的风声，人们总是会在一些麦克风或户外音频中听到一些呼呼的风声，在实验室环境下模拟这些风声，并将其转换成声谱图像，即可通过图像识别的方法来判断风级. 该研究将深度学习与声谱图相结合，提出了一种新型风级识别方法——"听声识风". 通过构建风声的声谱图数据集并将其导入深度学习模型中进行训练，验证"听声识风"方法的可行性，为风级识别研究寻找一种新型的、智能的方法.
1. 研究方法
1.1 数据采集
由于实验要获取不同风级的风声音频，为了避免自然风与噪音干扰，实验选取密闭无风且隔音的实验室进行. 在实验室通过风扇模拟出中国气象局于2001年发布的《台风业务和服务规定》中定义的1~4级风，并用手机录音机分别录制每级风的音频30 min. 表 1为《台风业务和服务规定》中关于1~4级风级的标准风速及本实验模拟风速. 图 1为不同风级对应声波图，声波图可将声音信号可视化.
表 1 1~4级风级Table 1. The level 1~4 wind风级 名称 标准风速/(m·s-1) 模拟风速/(m·s-1) 1 软风 0.3~1.5 0.90 2 轻风 1.6~3.3 2.45 3 微风 3.4~5.4 4.40 4 和风 5.5~7.9 6.70 1.2 数据预处理
实验将1~4级风的音频分别转换成对应的声谱图以构建数据集. 声谱图是一种可以充分反映声音本质的彩色或灰度变化二维图像，可将声音的一维信号转换成二维信号并可视化，声谱图可以同时体现声音的时域信息和频域信息，且具有很强的直观性，不同声音的声谱图特征存在一定的差异. 将音频转换成声谱图，函数所用参数：采样频率fs、重叠长度(Lo)、傅里叶变换的汉明窗(w)、傅里叶变换的点数N. 建立输入信号x的短时傅里叶变换函数
specgram(x(:,1),N,fs,w,Lo). (1) 以时间为横轴，横轴数据的大小k采用输入数据的维度Nx、傅里叶变换时的汉明窗长度l(w)、窗重叠长度(Lo)来计算：
k=fix(Nx−Lo)l(w)−Lo. (2) 以频率为纵轴，频率的大小t由傅里叶变换的点数N决定：
t={N2+1(N为偶数),N+12(N为偶数). (3) 实验按照分割时长3 s且不重叠时长3 s的比例分割1~4级风的每段音频，通过声谱图的生成函数生成了1级风声谱图 668幅、2级风声谱图 632幅、3级风声谱图 649幅、4级风声谱图 659幅. 图 2为不同风级对应的声谱图.
在完成数据采集后，共获得2 608幅声谱图，将所有声谱图按8∶1∶1的数量比例随机分为训练集、验证集和测试集，且每类均匀分布，得到最终实验数据集，最终制作完成的声谱图数据集(表 2).
表 2 声谱图数据集Table 2. The spectrogram data set类别 训练集 验证集 测试集 总计 1级风 534 67 67 668 2级风 506 63 63 632 3级风 519 65 65 649 4级风 527 66 66 659 总计 2 086 261 261 2 608 1.3 卷积神经网络
CNN的网络结构主要包括卷积层、池化层和全连接层. 卷积层由多个卷积单元组成，卷积单元的参数由反向传播算法最佳化获得，卷积层可以有效提取输入图像的特征；池化层是对数据进行降采样处理，即降低待处理数据的数量，预防网络的过拟合；全连接层的特点是每个神经元与其前一层的所有神经元进行全连接，全连接层可以将卷积层和池化层的有效信息进行整合.
GoogLeNet网络模型[23]是2014年ILSVRC图像分类算法的优胜者，其核心架构为9个Inception模块，GoogLeNet是首个以Inception模块进行堆叠形成的大规模卷积神经网络. GoogLeNet模型一般先通过1×1卷积降低通道数，在聚合信息之后进行计算，有效地利用了计算力，在控制计算量和参数的同时，获得了好的分类性能. 用多个小卷积核替代大卷积核，可以起到节约参数、加速运算、减轻过拟合的效果. 融合不同尺度的卷积以及池化操作，进行多维特征的融合，进一步提升识别和分类效果. GoogLeNet网络模型能够融合多尺度特征并获得良好的分类效果，因此，本实验将其应用于本次风级识别任务中.
1.4 网络训练
在Windows10系统下使用Matlab2020a软件进行训练测试实验，GoogLeNet网络结构见图 3. 将采集的1~4级模拟风级声谱(共计2 086幅图像)作为训练数据，以261幅图像作为测试数据. 实验所采用的GoogLeNet网络已经过ImageNet的预训练并存有预训练权重. 将本实验的训练数据导入预训练的GoogLeNet网络中，所有图像都满足GoogLeNet网络的输入图像尺寸要求(224 px×224 px，RGB)，设置好参数之后开始训练，在训练20个Epochs(迭代周期)之后训练准确率趋于平稳，训练完成后得到Validation Accuracy训练图、Loss误差训练图与混淆矩阵.
为进一步验证实验的可靠性，将声谱图数据集分别导入预训练过的ResNet18、ShuffleNet中进行训练. ResNet18引入深度残差模块来解决随着网络层数加深而出现的梯度消失问题，在卷积操作之后添加1个跳跃连接，在网络层数加深导致准确率下降时，可以返回浅层网络，从而解决梯度消失问题. 虽然ResNet18凭借残差模块在分类任务中占有优势，但是其网络相对较深，参数量大. ShuffleNet是主流的轻量级网络模型之一，ShuffleNet的核心操作主要是对不同的通道进行通道混洗，从而更好地发挥组卷积的优势，进一步实现模型轻量化与模型性能提升之间的平衡.
本实验将ResNet18与ShuffleNet引入风级识别任务以验证实验的可靠性，并将GoogLeNet的识别效果与大型模型ResNet18以及轻量级模型ShuffleNet进行对比. 将数据分别导入ResNet18、ShuffleNet，经过20个Epochs的训练得到相应的Validation Accuracy训练图、Loss误差训练图与混淆矩阵.
3个网络具体训练参数：最小批次64次，最大迭代20次，初始学习率1×10-4，验证频率为36 Hz，图像输入尺寸224 px×224 px，采用RGB色.
2. 结果与讨论
2.1 网络验证结果
Validation Accuracy训练与验证的准确率曲线如图 4所示，3种网络模型GoogLeNet、ResNet18、ShuffleNet的验证准确率分别为99.60%、99.20%、98.85%，均获得较高的分类准确率，其中GoogLeNet的准确率最高.
GoogLeNet模型训练过程在第20个Epochs后趋于平稳，最终得到99.60%的准确率，说明本文的"听声识风"方法可以有效地进行风级识别. 准确率从20%提升到90%仅需2个Epochs，这说明模型具有很高的收敛速率. 模型训练准确率曲线与验证准确率曲线趋于一致，同时损失率Loss在第二个Epochs后趋近于0，这说明模型训练中未出现过拟合或欠拟合现象，验证了实验数据的可靠性.
2.2 网络测试结果
3种网络模型测试结果的混淆矩阵如表 3所示. 混淆矩阵的每一行之和表示该类别的真实样本数量，如GoogLeNet混淆矩阵第一行样本数量之和表示4级风的真实样本数量为66，混淆矩阵的每一列之和表示被预测为该类别的样本数量，如GoogLeNet混淆矩阵第一列表示有65个样本被预测为4级风. 从混淆矩阵的数据可以计算出，GoogLeNet模型测试获得了99.60%的高准确率. 只有1个4级风的样本被错误预测为3级风，引起这个错误估计是由于风扇电压不稳导致风速变化引起的.
表 3 混淆矩阵Table 3. The confusion matrix设置风级 GoogLeNet ResNet18 ShuffleNet 4级 1级 3级 2级 4级 1级 3级 2级 4级 1级 3级 2级 4级 65 0 1 0 64 0 2 0 64 0 2 0 1级 0 67 0 0 0 67 0 0 0 67 0 0 3级 0 0 65 0 0 0 65 0 0 0 65 0 2级 0 0 0 63 0 0 0 63 0 0 0 63 准确率/% 99.6 99.2 99.2 3种网络模型测试结果的灵敏度(Sensitivity)、特异性(Specificity)和准确率(Precision)等指标如表 4所示，通过分析灵敏度、特异度和准确率等模型性能评价指标，发现所有模型的性能指标均在97%以上，这表示该实验采用的网络模型性能较好，本文的"听声识风"这一新型风级识别方法具有可行性.
表 4 模型性能评价指标Table 4. The model performance evaluation指标 GoogLeNet ResNet18 ShuffleNet 1级 2级 3级 4级 1级 2级 3级 4级 1级 2级 3级 4级 灵敏度/% 100 100 100 98 100 100 100 97 100 100 100 97 特异性/% 100 100 99.5 100 100 100 99 100 100 100 99 100 准确率/% 100 100 98.5 100 100 100 97 100 100 100 97 100 Kappa系数又称一致性检验系数，在分类工作中用来衡量模型的分类精度. Kappa系数在-1~1之间，在实际工作中，Kappa系数通常落在0~1间. Kappa系数衡量不同级别的一致性：0.21~0.40为"可接受"的一致性，0.41~0.60为"中等"的一致性，0.61~0.80为"较大"的一致性，0.81以上为"几乎完美"的一致性[24].
Kappa系数K：
K=Ao−Ae1−Ae, (4) 其中，Ao为观测精度，Ae为预期精度. 根据式(4)，GoogLeNet模型测试结果的K=0.995，可以看出该模型预测结果和实际分类结果一致.
图 5为GoogLeNet测试结果的ROC曲线[25]，ROC曲线又称感受性曲线, 是一项反映敏感性和特异性连续变量的综合指标. ROC曲线可以将连续变量设定为多个不同的临界值，计算出敏感性和特异性. 以ROC曲线的纵坐标反映敏感性，横坐标反映"特异性". 最靠近曲线图左上方的点其敏感性和特异性最高. 根据ROC曲线分析可得GoogLeNet测试结果的准确率高，网络模型性能较好.
2.3 3种网络的分类结果对比
为了进一步说明GoogLeNet模型的优越性，对比分析ResNet18、ShuffleNet对声谱图数据集的分类结果与GoogLeNet模型的分类结果(表 5). GoogLeNet的分类识别准确率最高(99.6%)，ResNet18和ShuffleNet分类准确率均低于GoogLeNet模型，但也获得了99.2%的高准确率. 这一结果在说明GoogLeNet模型优越性的同时，也再一次验证了"听风识声"这一方法的可行性.
表 5 3种网络分类结果的对比Table 5. The comparison of three network classification results模型 层数 存储空间/MB 参数量/M 训练时间/s 准确率/% GoogLeNet 22 27.0 7.0 490 99.6 ResNet18 18 44.0 11.7 354 99.2 ShuffleNet 50 6.3 1.4 466 99.2 3. 结论
提出了一种新型风级识别方法——"听声识风". 首先将实验室模拟的1~4级风声转换为声谱图像，得到包含2 608幅声谱图像的数据集，然后将数据集分别导入深度卷积神经网络GoogLeNet、ResNet18、ShuffleNet进行分类识别，获得了99.6%、99.2%、99.2%的测试准确率. 实验结果表明：数据集质量较高且GoogLeNet模型分类效果较好.
"听声识风"方法可有效识别风级. "听风识声"作为一种新型的智能风级识别方法，拥有极具创新性的应用领域，例如：机器人模拟人类听觉进行风级识别、根据音频资料识别特定时间风级、自动驾驶汽车的风级信息收集、微型无人机飞行时的实时风级识别等. 本文首次通过深度学习声谱图分类实现了"听声识风"风级识别，这是一种智能的、快速的风级识别新方法，为风级识别领域的创新发展提供了一条新思路.
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图 1 珠江广州河段及雨水管道径流采样点分布
Figure 1. Distribution of sampling sites for Guangzhou section of the Pearl River and runoff sites for stormwater pipelines
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图 2 降雨期间管道径流中BPs质量浓度变化
Figure 2. Change of BPs concentration in pipeline runoff during a rainfall
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图 3 降雨前后珠江广州河段表层水样品中BPs的分布特征
Figure 3. Distribution characteristics of BPs in surface water samples of Guangzhou section of the Pearl River before and after a rainfall
表 1 珠江广州河段采样点基本信息
Table 1 Basic information of sampling sites in Guangzhou section of Pearl River
采样点 采样时间 样点位置 样点所在区域 R1 2022-07-15、9-17、9-19 解放大桥下 珠江广州河段前航道 R2 2022-07-15、9-17、9-19 广州大桥下 珠江广州河段前航道 R3 2022-07-15、9-17、9-19 琶洲大桥下 珠江广州河段前航道 R4 2022-07-15、9-17、9-19 冲口街道长堤街 珠江广州河段后航道 R5 2022-07-15、9-17、9-19 丫髻沙大桥下 珠江广州河段后航道 R6 2022-07-15、9-17、9-19 洛溪大桥下 珠江广州河段后航道 R7 2022-07-15、9-17、9-19 番禺大桥下 珠江广州河段后航道 R8 2022-07-15、9-17、9-19 小洲便桥下 珠江广州河段后航道 R9 2022-07-15、9-17、9-19 曹崇恩雕塑园旁 官洲水道 R10 2022-07-15、9-17、9-19 大学城外环西路旁 官洲水道 R11 2022-07-15、9-17、9-19 新洲码头 珠江广州河段后航道 RS1-1 2022-07-15、9-17、9-19 猎德大桥下 猎德涌 RS1-2 2022-07-15、9-17、9-19 花城大道下 猎德涌 RS1-3 2022-07-15、9-17、9-19 金穗路下 猎德涌 RS1-4 2022-07-15、9-17、9-19 黄埔大道西下 猎德涌 RS2-1 2022-07-15、9-17、9-19 北岸文化公园旁 棠下涌 RS2-2 2022-07-15、9-17、9-19 黄埔大道中下 棠下涌 RS2-3 2022-07-15、9-17、9-19 海鲜码头旁 棠下涌 RS3-1 2022-07-15、9-17、9-19 车陂涌起点 车陂涌 RS3-2 2022-07-15、9-17、9-19 中山大道中桥下 车陂涌 RS3-3 2022-07-15、9-17、9-19 广园快速路下 车陂涌 
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表 2 管道径流采样点基本信息
Table 2 Basic information of pipeline runoff sampling points
采样点 功能区类型 采样时间 地理位置 P1 文教区 2022-07-15 华南师范大学大学城校区正门对面 P2 工业区 2022-07-15 大胜工业区 P3 住宅区 2022-07-15 天河区盈彩美居
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表 3 降雨特征
Table 3 Characteristics of rainfall
采样点 降雨历时/h 降雨量/mm 10 min平均降雨量/mm 雨前干燥期/d P1 0.7 19.03 4.76 13 P2 1.5 7.72 0.86 13 P3 0.5 14.60 4.89 13
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表 4 不同BPs的毒理数据
Table 4 Toxicological data of different kinds of BPs
名称 物种 毒性数据 PNEC/(ng·L-1) 来源 BPA Danio rerio 21-NOEC 5 000 BPS Daphnia magna EC50(48 h) 55 000 BPB Daphnia magna EC50(48 h) 5 500 BPF Daphnia magna EC50(48 h) 8 700 BPAF Daphnia magna EC50(48 h) 2 700 [17] BPP Fish (ECOSAR) LC50(96 h) 54 [18] BPE Microcystis aeruginosa EC50(14 d) 81 540 [19] BPG Chlorella vulgaris EC50(14 d) 15 760 [20]
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