Effect of Anions on Removal Efficiency of Green Synthesized Iron Nanoparticles
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摘要:
以石榴叶提取物(PG)作为还原剂和稳定剂，采用一步法绿色合成得到铁纳米颗粒(FeNPs)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、Zeta电位、X射线光电子能谱(XPS)和BET等表征技术，研究了铁盐前驱体中不同阴离子对合成FeNPs的影响，揭示了其对孔雀石绿(MG)去除率的影响机制。结果表明：不同阴离子合成的FeNPs对MG的去除率为：R[PG-Fe2(SO4)3]> {R[PG-Fe(NO3)3], R[PG-FeCl3]}>> R[PG-FePO4]；PO43-与Fe3+之间的静电相互作用强烈，导致PG中的多酚无法与FePO4络合，从而形成黑色FeNPs，因此PG-FePO4的活性最低；由于PG提取液中酚羟基的配位和还原作用，其他阴离子合成的FeNPs以无定型的(Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)-多酚)配合物的形式存在；尺寸均匀、粒径较小的FeNPs对提高MG去除率起到关键作用，而其表面元素组成、Zeta电位高低影响不大。
Abstract:Iron nanoparticles (FeNPs) were synthesized using a one-step green method with pomegranate leaf extract (PG) as a reducing and stabilizing agent. The effects of different anions in the iron salt precursor on the synthesis of FeNPs and their impact on the removal efficiency of malachite green (MG) were studied using characterization techniques such as X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), Zeta potential, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and BET. The results showed that the removal efficiency of MG by FeNPs synthesized with different anions follows the order: R[PG-Fe2(SO4)3]>{R[PG-Fe(NO3)3], R[PG-FeCl3]}>> R[PG-FePO4]. The strong electrostatic interaction between PO43- and Fe3+ prevented the complexation of polyphenols in PG with FePO4, resulting in the lowest activity of PG-FePO4. The coordination and reduction of phenolic hydroxyl groups in PG extract led to the formation of amorphous (Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)-polyphenol) complexes for FeNPs synthesized with other anions. Uniform size and smaller particle size of FeNPs played a key role in enhancing the removal efficiency of MG, while the surface elemental composition and Zeta potential had little impact.
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Keywords:
- green synthesis /
- iron nanoparticles /
- pomegranate leaf /
- anion /
- malachite green
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有机染料分子是一种水溶性含有芳香环的大分子物质，具有稳定易溶、难降解、高毒性等特点。染料一旦被排放到环境中，将对水生态系统和人类健康带来巨大的危害和安全隐患[1]。它们主要来源于造纸、纺织、皮革、化妆品等行业废水的排放[2]。印染废水一直是我国工业废水治理的重点和难点，加强印染废水的处理可以缓解我国水资源严重匮乏等问题。
目前，针对印染废水常用的处理方法有：物理法、化学法及生物处理技术[3]。化学处理方法主要包括混凝法、氧化法、还原法、电化学法，这些方法均需要对反应体系投加化学药剂或消耗较多的能源。生物法主要采用的是好氧生物处理技术，例如活性污泥法和生物膜法。这些处理方法往往需要复杂的工艺和大型处理设备，投资成本较高。相比之下，物理法尤其是吸附法具有简单高效、成本低、可再生等优点，是目前使用最为广泛的方法之一。
铁纳米颗粒(FeNPs)由于其高比表面积、多活性中心和成本低廉等特点，在水处理领域被广泛应用作为吸附降解材料[4]。然而，传统FeNPs的制备方法主要是采用Fe(CO)5热分解法或NaBH4还原法制得，这些方法成本高昂，能耗大，并且需要特殊的反应设备，同时还会产生对环境不友好的副产物[5-6]。近年来，基于绿色化学理念，研究者利用生物可降解物质，如植物提取物，来制备FeNPs展开了广泛研究[7]。研究表明，植物提取物中富含的多酚类物质不仅可以作为还原剂，还可作为稳定剂，用于绿色合成FeNPs。这种方法简单易行、成本低廉，并且对环境友好，因此在印染废水处理中得到广泛应用[8]。PAI等[9]采用牵牛花叶提取物作为还原剂合成了羟基磷灰石负载型Fe3O4纳米颗粒，在pH=8，AB113染料质量分数为54×10-6，FeNPs添加量为84 mg，搅拌速度为174 r/min时，最佳吸附效率可达到94.38%。CHAKRABORTY等[10]采用凤凰花提取物作为稳定剂/还原剂制备得到60~95 nm的铁氧化物颗粒用于Fenton氧化反应。通过优化反应条件，10 min内MB和CR去除率可达到99%。
WANG等[11]和LIU等[12]等发现：桉树叶提取物与Fe3+的物质的量之比对FeNPs吸附性能也具有重要影响。本文前期研究表明[13]：在不添加任何试剂的情况下，采用氯化铁(FeCl3)和石榴叶提取物(PG)一步法可以合成粒径为30~40 nm的FeNPs，PG在制备FeNPs过程中起到还原和稳定剂的作用，其添加量越大，所制得的FeNPs越小，表面Fe2+/Fe3+比例越高，吸附性能也越好。然而，不同铁盐前驱体中阴离子的组成对吸附性能的影响鲜有报道。因此，本文研究不同阴离子组成的铁盐前驱体合成的FeNPs对孔雀石绿(MG)吸附性能影响；探讨颗粒大小、元素构成、表面电荷等因素和目标染料分子去除率关联性，以期为绿色合成高活性的FeNPs应用于染料废水净化技术提供参考。
1. 实验部分
1.1 主要试剂与仪器
实验材料：Fe2(SO4)3·xH2O、Fe(NO3)3·9H2O、FeCl3·6H2O、FePO4·2H2O为分析纯，MG为生物染色级，均购于国药集团化学试剂有限公司；石榴叶购于当地市场，使用前去离子水清洗3次，烘干8 h；使用去离子水配制实验中所有溶液。
实验仪器：利用X射线衍射(XRD)仪器(D/MAX 2550 VB/PC，日本Rigaku，Cu K)分析FeNPs的晶型结构，扫描范围5°~80°；采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)(Gemini SEM500，德国Carl Zeiss)观察FeNPs的表面形貌，同时采用能量色散(EDS)光谱仪(Aztec X-Max Extreme)测量样品的元素组成；采用BET分析仪(BELSORP-miniⅡ，日本)测试FeNPs的比表面积、孔直径、孔容积；由粒度仪(Zetasizer Nano ZS90，英国马尔文)测定FeNPs的Zeta电位；通过光电子能谱XPS仪器(Escalab 250Xi，美国Thermo)对样品的表面元素组成进行分析。
1.2 FeNPs的制备
FeNPs的制备与本文前期研究[13]的制备步骤类似。称取18 g石榴叶剪碎后投加到150 mL去离子水中，80 ℃下水浴加热浸提1 h，冷却后，真空抽滤得到PG。在室温条件下，将含Fe3+质量浓度为1.5 g/L的铁盐溶液与PG以1∶1的体积比混合，溶液立即变为黑色，以300 r/min的速度搅拌1 h后，将混合物在10 000 r/min转速下离心分离5 min，并用去离子水清洗3次。最后将上述FeNPs再次分散于去离子水中，Fe3+质量浓度为25 mg/L，分别记为PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3、PG-FeCl3和PG-FePO4，在冰箱中4 ℃下保存待用。
1.3 吸附实验
将10 mL质量浓度为200 mg/L的MG溶液与FeNPs溶液(Fe3+质量浓度25 mg/L)在室温条件下混合，以300 r/min的速度搅拌，分别于1、5、10、20、30、45、60 min取样，并采用孔径为0.45 μm的滤膜进行固液分离。用紫外-可见分光光度计(DR6000，HACH，德国)在MG最大吸收波长(λ=617 nm)下测量吸光度。MG的吸附率计算公式：
R=C0−CtC0×100%, (1) 其中，R为MG的去除率；C0和Ct分别为MG的初始和t时刻的质量浓度(mg/L)。
2. 结果与讨论
2.1 MG吸附性能
不同阴离子制备得到的FeNPs对MG吸附性能有显著的差别(图 1)，去除率从大到小排序为：R[PG-Fe2(SO4)3]> {R[PG-Fe(NO3)3]，R[PG-FeCl3]}>> R[PG-FePO4]。1 min后反应速率显著降低，此时对MG的去除率依次为：86.8%、77.6%、80.0%、1.5%；30 min后反应基本达到平衡，此时对MG的去除率依次为：95.2%、90.5%、91.5%、2.6%。值得注意的是，以FePO4·2H2O作为铁盐前驱体制备得到的PG-FePO4与4种铁盐直接作为吸附剂相似，对MG几乎不具有吸附效果(均小于5%)，显著低于其他3种FeNPs的吸附率。通过对比不同铁盐溶液添加PG前后的照片发现(图 2)：与其他铁盐不同的是，FePO4·2H2O与PG混合时颜色基本不变，并未立即产生黑色悬浊液，形成高活性的FeNPs。为阐明不同铁盐前驱体的阴离子构成对合成FeNPs吸附性能的影响，需对上述材料进行表征。
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图 1 不同铁盐前驱体对孔雀石绿吸附性能的影响Figure 1. The effect of different iron salt precursors on the adsorption performance of malachite green![]()
图 2 石榴叶提取液与Fe3+反应前后溶液颜色的对比照片Figure 2. Comparative photos of the color of the solution before and after the reaction of PG extract with Fe3+2.2 XRD分析
通过XRD表征分析不同阴离子制备得到FeNPs的结构差异。由图 3可知，PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3在2θ=44.9°处均无Fe0特征衍射峰，仅在2θ=25°处出现1个宽驼峰，表明合成的3种FeNPs均为无定型非晶态结构，这主要是由于FeNPs表面被PG提取液中的有机物包裹所致[14-15]。而PG-FePO4的XRD图与FePO4·2H2O标准卡片(72-0471)谱图基本吻合[16]，且在2θ=25°处无宽驼峰出现，说明PG提取液中的多酚类物质并未与FePO4络合生成FeNPs，在后处理水洗过程中被洗除所致(图 2)，此时PG-FePO4样品仅为FePO4·2H2O。SU等[17]和MUKHOPADHYAY等[18]等研究发现：AsO43-的去除率随溶液中阴离子所带负电荷的增多而降低，高价的PO43-可通过配位作用与吸附剂活性中心络合，从而与AsO43-产生竞争吸附，对其去除性能影响从大到小顺序：PO43-、SO42-、F-、Cl-。PO43-相对于SO42-、NO3-和Cl-带有更多的负电荷，与Fe3+静电引力作用更强，PG提取液中的多酚类物质即使加入后，也无法打破该静电引力平衡与Fe3+络合/还原生成黑色的FeNPs[19]，最终导致PG-FePO4的吸附性能远远低于PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3(图 1)。因此，铁盐前驱体中阴离子组成对合成高活性的FeNPs有重要影响。
2.3 SEM形貌
由于PG中的多酚类物质未能与FePO4配位生成高活性的FeNPs，因此本文重点探讨SO42-、NO3-和Cl-对合成FeNPs吸附性能的影响。SEM表征结果(图 4)表明：PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3的表面均呈现为团聚的、不规则的球形结构。但PG-Fe2(SO4)3具有更均一和更小的颗粒分布特征(20~30 nm)。PG-FeCl3的粒径分布为30~40 nm，PG-Fe(NO3)3的交联作用较强，颗粒分布不明显。因此，阴离子组成对合成FeNPs的表面形貌和大小具有重要的影响。
2.4 BET分析
PAI[20]和DASH[21]分别利用牵牛花叶和龙爪草豆荚提取物合成了Fe3O4纳米颗粒，其比表面积分别为114.42 m2/g和47.07 m2/g。本研究中PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3这3种FeNPs的比表面积较低(表 1)，这可能与采用的原位合成方法有关：FeNPs在制备过程中未额外添加强碱NaOH，合成后也未对其进行干燥或焙烧处理，无法去除FeNPs表面或孔隙中的多酚类有机物，因此未能形成多孔结构的材料。三者的比表面积从大到小顺序：PG-Fe2(SO4)3(1.10 m2/g)、PG-Fe(NO3)3(0.27 m2/g)、PG-FeCl3(0.18 m2/g)。结合图 1和图 4测试结果，PG-Fe2(SO4)3相对于PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3具有更小更均一的粒径分布以及相对较高的比表面积，因此其吸附活性更好[22]。
表 1 FeNPs的BET分析结果Table 1. BET analysis results of FeNPsFeNPs类型 孔径/nm 孔体积/(cm3·g-1) 比表面积/(m2·g-1) PG-Fe2(SO4)3 11.922 0.004 5 1.10 PG-Fe(NO3)3 2.200 0.000 4 0.27 PG-FeCl3 3.447 0.001 2 0.18 2.5 EDS分析
通过EDS数据分析(图 5)发现：FeNPs主要由C、O、Fe、P元素构成，而S、N、Cl元素的质量分数较低，这可能是因为在离心处理时，铁盐前驱体引入的阴离子大部分被洗涤除去。C和O元素主要来源于PG提取液中的有机物质，P主要来自于植物细胞[23]。3种FeNPs中C、O、Fe元素的质量分数并无显著差异，其中PG-Fe2(SO4)3中C、O、Fe元素的质量分数分别为55.47%、31.73%、10.20%；PG-Fe(NO3)3中C、O、Fe元素的质量分数分别为54.61%、33.14%、9.74%；PG-FeCl3中C、O、Fe元素的质量分数分别为53.01%、34.44%、9.96%。结果表明：在FeNPs制备过程中，加入的PG与Fe3+的物质的量之比保持一定时，包裹在FeNPs表面的有机物组成也基本一致，与铁盐前驱体中阴离子组成无关，对最终反应活性影响不大。
2.6 Zeta分析
PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3的Zeta电位图(图 6)表明：当pH为2.0~12.0时，除PG-Fe2(SO4)3在pH=2.0时带正电荷外，3种FeNPs的表面均带负电。在MG吸附反应中pH=6.2时，PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3的Zeta电位分别为-33.3、-36.1、-43.1 mV。XIAO等[24]通过对比不同类型的染料吸附实验发现，FeNPs表面负电荷的积累有利于阳离子染料(MG、RB和MB)的吸附去除。然而，本研究中这种变化规律并不明显，表明该体系阴离子的组成对FeNPs的表面电荷影响不大。可能是因为阴离子在离心洗涤后处理过程中，大部分阴离子被洗除所致。
2.7 XPS分析
通过Fe 2p峰XPS光谱分析PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3中Fe的价态变化(图 7)。与XRD分析结果一致，在结合能706.0 eV处未出现Fe 2p峰。结果表明：PG-Fe2(SO4)3、PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3中不存在Fe0[25]。Fe 2p在710、712 eV附近的峰分别为Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的特征峰，714 eV归属于Fe(Ⅱ)的卫星峰[26]。因此，将PG加入到Fe2(SO4)3、Fe(NO3)3和FeCl3溶液后，溶液立即变成黑色(图 2)，Fe(Ⅲ)仅被部分还原为Fe(Ⅱ)，此时溶液中存在2种价态的铁离子。
2.8 FeNPs吸附机理
植物提取液中多酚类物质可将Fe3+/Fe2+还原为Fe0-FexOy/FeOOH核壳结构，再通过电子转移还原染料分子中的-C＝C-和=C＝N-键的途径去除[27-28]。而WANG等[29]认为Fe3+与植物提取液中酚羟基O原子上的孤对电子六配位，同时多酚类物质通过缩合反应形成交联结构，从而形成稳定的(Fe(Ⅲ)-多酚)纳米颗粒，再与目标染料分子通过氢键吸附-絮凝而除去。结合上述表征分析结果，当PG提取液与Fe3+混合时，由于PG中酚羟基的配位和还原作用[30]，Fe3+仅部分被还原为Fe2+(无Fe0，图 3和图 7)。与MARKOVA等[15]和GARCÍA等[31]的研究结果相似，本文提出FeNPs对MG的吸附机理如图 8所示，FeNPs可能以(Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)-多酚)形式存在，此时多酚类物质紧紧包裹在FeNPs周围，造成其比表面积较小(表 1)，然而高含量的多酚类有机物促使FeNPs具有较好的分散性[13](图 4)，同时表面可提供大量的-OH官能团[32]，有助于MG分子通过氢键吸附-絮凝而去除[11, 29, 33]。然而，没有确凿的表征与分析，静电吸引、离子交换、表面还原等物理化学作用也不能完全排除[24, 34-35]，因此，铁纳米颗粒对MG的去除机理仍需进一步研究。
3. 结论
以PG提取物作为还原剂/稳定剂，一步法绿色合成得到高活性FeNPs。通过比较不同阴离子制备的FeNPs对吸附性能的影响，结果表明：
阴离子组成对FeNPs吸附性能有重要影响，1 min后去除率从大到小排序为：R[PG-Fe2(SO4)3]>{R[PG-Fe(NO3)3], R[PG-FeCl3]}>>R[PG-FePO4]。
PO43-相对于SO42-、NO3-和Cl-带有更多的负电荷，静电吸引作用力更强，PG提取液中的多酚类物质无法通过络合作用与FePO4形成高活性的黑色FeNPs。
FeNPs粒径大小对吸附性能起主导作用：PG-Fe2(SO4)3相对于PG-Fe(NO3)3和PG-FeCl3具有更小更均一的纳米颗粒粒径，因此吸附活性也更好。
由于PG提取液中酚羟基的配位和还原作用，Fe3+部分被还原为Fe2+，FeNPs以无定型非晶态的配合物(Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)-多酚)形式存在，其吸附过程机理有待进一步研究。
该研究提出一种绿色合成高活性的FeNPs的方法，研究结果可为染料废水净化技术提供参考。
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图 1 不同铁盐前驱体对孔雀石绿吸附性能的影响
Figure 1. The effect of different iron salt precursors on the adsorption performance of malachite green
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图 2 石榴叶提取液与Fe3+反应前后溶液颜色的对比照片
Figure 2. Comparative photos of the color of the solution before and after the reaction of PG extract with Fe3+
表 1 FeNPs的BET分析结果
Table 1 BET analysis results of FeNPs
FeNPs类型 孔径/nm 孔体积/(cm3·g-1) 比表面积/(m2·g-1) PG-Fe2(SO4)3 11.922 0.004 5 1.10 PG-Fe(NO3)3 2.200 0.000 4 0.27 PG-FeCl3 3.447 0.001 2 0.18 
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