Pollution Risk Assessments of Heavy Metals in Soils Around a Municipal Solid Waste Incinerator
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摘要: 为全面评价珠三角某垃圾焚烧厂周边土壤重金属污染的风险，于2016—2019年在其周边采集表层土壤样品, 并分析As、Hg、Pb、Cu、Zn和Cd的质量分数，采用单因子污染指数(Pi)、潜在生态风险指数(RI)和美国环保署风险评价方法(USEPA模型)评价了该区域潜在生态风险和健康风险.各重金属质量分数的平均值均低于GB15618-2018中农用地土壤污染的风险筛选值，但Hg、Pb、Cd和Cu的质量分数平均值分别超过该区域背景值的7.00、0.91、0.15和1.40倍. As、Hg和Zn的Pi值为0.012~0.838，属于低污染(Pi < 1)；而Pb、Cd和Cu的Pi范围0.083~1.608，部分属于中度污染(1≤Pi < 3)，其中Pb中度污染的样品比例最高，约占50%；潜在生态风险指数RI结果显示为轻微污染，RI范围为8.687~49.983，其中Hg和Pb对RI平均值贡献最大(平均值分别占35.9%和26.2%).非致癌总风险(HI范围0.092~0.731)和致癌总风险(CR范围3.72×10-7~1.56×10-5)结果均在可接受范围，说明健康风险较低.但儿童非致癌风险计算结果的第95百分位值(0.717)与风险安全值(1)较接近，同时Pb是HI中的主要占比重金属(在男性、女性和儿童的HI均值分别占92.2%、69.0%和73.4%).综上，建议对该研究区域的Hg和Pb质量分数进行重点监控和风险管控.Abstract: To assess the environmental risk of heavy metals caused by a municipal solid waste incinerator (MSWI) in the Pearl River Delta, the topsoil in the vicinity was sampled for determination of heavy metal contents (As, Hg, Pb, Cu, Zn and Cd) during 2016~2019. Furthermore, single pollution index (Pi), ecological risk index (RI), and EPA risk assessment guidance for superfund (USEPA model) were employed to comprehensively assess the potential ecological risk and underlying health risk. The average contents of six heavy metals in topsoil were below the risk screening values for contamination of agricultural land in national standard (GB15618-2018), while those of Hg, Pb, Cd and Cu were 7.00, 0.91, 0.15 and 1.40-fold above the corresponding background values. Pi of As, Hg and Zn were 0.012~0.838, indicating low-contamination (Pi < 1), while Pi of Pb, Cd and Cu were 0.083~1.608, which indicated that some samples were moderately contaminated (1≤Pi < 3). In particular, the samples showed that moderate contamination by Pb accounted for the highest ratio (account for 50%). RI ranging from 8.687 to 49.983 indicated low ecological risk, with Hg and Pb contributing the most to the mean value of RI (35.9% and 26.2% respectively). The hazard indexes (HI, 0.092~0.731) and carcinogenic risk (CR, 3.72×10-7~1.56×10-5) below safety threshold value revealed limited health risk. However, 95th percentile value of HI for children was 0.717, close to the risk safety value 1, and Pb contamination accounted for 92.2%, 69.0% and 73.4% of HI to males, females and children. In conclusion, Hg and Pb contamination should be more strictly monitored to further minimize the underlying environmental risk.
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Keywords:
- municipal solid waste incinerator /
- heavy metal /
- soil /
- potential ecological risk /
- health risk
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近年来，我国垃圾产量不断攀升，2010—2018年城市生活垃圾清运量由1.58亿t增至2.28亿t[1].与填埋和堆肥等技术相比，焚烧处理能够回收热能，且显著降低垃圾存量(可减少80%~95%体积[2-3])，我国垃圾焚烧处理量从2010年占比16.2%[4]增长至2017年的39.7%[5].同时由于垃圾焚烧会向环境排放易挥发态重金属(如Hg[6]、Pb和Zn[7])，这些重金属会随烟气迁移、沉降到土壤中，因此垃圾焚烧厂周边会存在土壤重金属污染带来的环境风险.
评价土壤重金属污染风险方法包括潜在生态风险评价法和健康风险评价法，国内对垃圾焚烧厂周边土壤重金属的污染评价多采用潜在生态风险评价法[8]，包括单因子污染指数法、内梅罗指数法和潜在生态风险污染指数法等，此类方法基于土壤实测重金属含量与参照值的比值进行风险划分；人体健康风险评价方法包括美国环保署(USEPA)环境健康风险评价模型(以下简称“USEPA模型”)以及生态环境部在2019年发布的《建设用地土壤污染风险评估技术导则》(HJ 25.3—2019)，此类方法基于污染物含量和暴露人群参数对受污染土壤周边居民的健康风险进行划分.
目前，对垃圾焚烧厂周边土壤重金属污染起主要贡献的重金属结论有所差异，例如苏州某垃圾焚烧厂周边土壤中Zn质量浓度超过背景值且对污染程度的贡献最大[9]；上海某垃圾焚烧厂周边土壤中Cd对综合潜在生态风险指数贡献率最高[10]；嘉兴垃圾发电厂周边土壤重金属复合污染最大贡献源自Pb元素[11]；珠三角东部某垃圾焚烧厂周边土壤检测结果显示Hg和Cd对综合潜在生态风险指数(RI)贡献最大[12].为全面评价珠三角某垃圾焚烧厂周边土壤的生态环境风险，明确起主要贡献的重金属元素，本研究采用了潜在生态风险评估和健康风险评估(USEPA模型)2种方法，对该垃圾焚烧厂周边土壤的As、Hg、Pb、Cu、Zn和Cd元素潜在生态风险和健康风险分别进行了评估.潜在生态风险等级通过单因子污染指数Pi和综合潜在生态风险指数RI进行评价，用USEPA模型分析该区域男性、女性和儿童的健康风险，并对该垃圾焚烧厂周边土壤需加以关注和监控的污染物进行归纳总结，为环境主管部门提供参考.
1. 材料与方法
1.1 研究对象及采样布点
本研究中的垃圾焚烧厂位于珠三角地区某市(以下简称“A市”)，A市地属南亚热带季风气候区，高温多雨湿润，多年平均气温22.6 ℃左右，多年平均降水量为1 952.9 mm.
该垃圾焚烧厂一期工程于2015年7月建成投产，设计焚烧炉规模为2×350 t/d(表示2个处理规模为350 t/d的焚烧炉，下同)，实际年处理垃圾量约27.94万t；该项目二期工程于2018年5月建成投产，设计焚烧炉规模为1×350 t/d，实际年处理垃圾量约12.78万t.该垃圾焚烧厂焚烧烟气采用“SNCR+半干式旋转喷雾吸收塔+干法脱酸+活性炭喷射系统+布袋除尘器”组合工艺.一期工程和二期工程均采用机械炉排炉，主要用于焚烧生活垃圾.
为评估垃圾焚烧厂周边土壤重金属对附近居民可能带来的健康风险，本研究结合区域主导风的风向以及垃圾焚烧厂周边敏感点分布情况进行布点采样，该厂周边环境敏感点主要集中在厂区西侧及西北侧，故本次研究在主导风下风向约1.5 km(以烟囱为起点，下同)处的S1(A村)以及对土壤环境质量要求较高的S3(农业示范基地)布设采样点，同时选取位于焚烧厂上风向距离约4.5 km处的S2(B村)作为对照点.分别于2016—2019年在这些监测点采集土壤样品(每年各采集1次)进行监测.采样位置图见图 1.
土壤样品使用洁净木铲通过五点梅花法采集，主要采集表层土壤(深度为0~20 cm)，将采集的样品充分混合后放入密封袋保存.样品送回实验室后，将样品中植物、石头等异类物质去除，冷冻干燥，用研钵磨碎后过筛(孔径为0.15 mm，即100目)，再用四分法取对称的2份作为分析样品，冷藏备用.
1.2 检测仪器和方法
土壤样品干燥、过筛后，根据不同检测项目按照不同的国家标准方法进行检测分析. Pb、Cd、Cu和Zn的测定参照《展览会用地土壤环境质量评价标准(暂行)附录A》(HJ 350-2007)，主要实验仪器为电感耦合等离子体质谱仪(ELAN-DRC-e，PerkinElmer)；Hg和As的测定参照《土壤和沉积物汞、砷、硒、铋、锑的测定微波消解/原子荧光法》(HJ 680-2013)，主要检测仪器为原子荧光光度计(PF5-2，北京谱析通用仪器有限公司).
1.3 风险评价方法
1.3.1 重金属生态风险评价
用单因子污染指数法[13]和潜在生态风险指数评价法[14]，对土壤重金属污染进行分析评价，单因子污染指数公式如下：
Pi=wi/Si, (1) 其中：Pi为土壤中重金属元素i的单因子污染指数；wi为某重金属元素i的质量分数实测值；Si为重金属元素i质量分数的参照值，本研究取土壤标准限值中较为严格的《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618—2018)pH≤5.5“其他”土地类型的风险筛选值作为参照值.
潜在生态风险指数评价计算公式：
Ei=Ti×wiSi, (2) RI=n∑i=1Ei, (3) 其中，Ei为单个重金属元素i的潜在生态污染系数，Ti为重金属元素i的毒性系数，RI为多种重金属元素的综合潜在生态风险指数，本研究中6种重金属元素Ti由大到小分别为：Hg(THg =40)、Cd(TCd=30)、As(TAs=10)、Pb(TPb=5)、Cu(TCu=5)、Zn(TZn=1)[14]. Ei风险分级的第一级上限值为非污染物的污染系数(Pi=1)与参评污染物最大毒性系数(本研究最大毒性系数为THg=40)的乘积[10]，其他风险级别的上限值采用上一级风险值的2倍. RI分级调整：先根据Hakanson的第一级分级值150除以8种污染物(Hakanson研究沉积物中PCB、Hg、Cd、As、Pb、Cu、Cr和Zn)的毒性系数总值133，得到单位毒性系数的RI分级值为1.13[10]；将单位毒性系数分级值1.13乘以本研究中的6种重金属元素的毒性系数总值91，取十位数整数获得RI第一界限值100，剩下各级界限值由上一级界限值乘以2得到.分级标准见表 1.
表 1 单因子污染指数及潜在生态风险指数分级Table 1. The grading standards for single pollution index and potential ecological risk index单因子污染指数Pi 单一潜在生态风险污染系数Ei 综合潜在生态风险指数RI 评价范围 风险程度 评价范围 风险程度 评价范围 风险程度 Pi < 1 低污染 Ei＜40 轻微生态风险 RI＜100 轻微生态风险 1≤Pi < 3 中度污染 40≤Ei＜80 中等生态风险 100≤RI＜200 中等生态风险 3≤Pi < 6 较高污染 80≤Ei＜160 较高态风险 200≤RI＜400 较高态风险 6≤Pi 高污染 160≤Ei＜320 高生态风险 400≤RI 高生态风险 — — 320≤Ei 极高生态风险 — — 1.3.2 健康风险评价模型
健康风险暴露途径仅考虑土壤颗粒在经口摄入、皮肤接触和呼吸吸入土壤颗粒3种.采用USEPA健康风险评价模型[14-15]先计算男性、女性和儿童在3种土壤颗粒暴露途径中单个重金属的暴露量(包括经口摄入暴露量，皮肤接触暴露量和呼吸吸入土壤颗粒暴露量)，然后计算单个重金属的致癌风险(Risk)和非致癌风险(HQ)，最后计算所有重金属的致癌风险合计(CR)和非致癌风险合计(HI)，具体计算公式和参数如表 2所示.
Table 2. The equations and parameters of health risk assessment in USEPA项目 公式 参数 经口摄入暴露量 ADIing=w×Ring×EF×EDBW×AT×10−6 ADIing，ADIderm和ADIinh——土壤经口摄入、皮肤接触和呼吸吸入土壤颗粒的重金属暴露量, mg/(kg·d)
w——土壤中各重金属质量分数，mg/kg；
Ring——土壤摄入速率，成年男性和女性取值2.50×10-5 kg/d，儿童取值2.40×10-5 kg/d；
EF——暴露频率，345 d/a；
ED——暴露时间(年)，成年男性和女性取70 a，儿童取18 a；
BW——平均体质量，男性取67.55 kg，女性取57.59 kg，儿童取29.3 kg；
AT——暴露平均时长，非致癌风险取ED×365 d，致癌风险取25 550 d.皮肤接触暴露量 ADIderm=w×SAxAF×ABS×EF×EDBW×AT×10−6 SA——暴露皮肤表面积，男性取0.169 m2，女性取0.153 m2，儿童取0.086 m2；
AF——黏着系数，男性和女性取0.49 mg/(cm2·d)，儿童取0.65 mg/(cm2·d)；
ABS——皮肤吸附因子，分别为0.03(As)、0.05(Hg)、0.006(Pb)、0.14(Cd)、0.1(Cu)、0.02(Zn).吸入土壤颗粒 ADIinh=w×Rinh×EF×EDPEF×BW×AT Rinh——土壤吸入速率，男性取16.57 m3/d，女性取12.8 m3/d，儿童取7.63 m3/d；
PEF——颗粒排放因子，1.36×109 m3/kg；致癌风险 CR=∑Riski=∑ADIi×SFi CR——致癌风险合计；
Riski——单个重金属i的致癌风险值.
SFi——各重金属i的致癌斜率因子，As经口摄入、皮肤吸附和呼吸吸入分别取1.50、3.66和15.10，Cd仅有呼吸吸入取6.30；非致癌风险 HI=ΣHQi=ΣADIiRfDi HI——非致癌风险合计；
HQi——单个重金属i的致癌风险值；
RfDi——各重金属i的致癌斜率因子，As经口摄入、皮肤吸附和呼吸吸入均取3.00×10-4，Hg经口摄入、皮肤吸附均均取1.60×10-4，呼吸吸入取8.57×10-5，Pb经口摄入和皮肤吸附均取1.40×10-4，呼吸吸入无系数，Cd经口摄入和皮肤吸附和呼吸吸入分别取1.00×10-3、2.50×10-5和5.71×10-5，Cu经口摄入和皮肤吸附均取4.00×10-2，呼吸吸入无系数，Zn经口摄入、皮肤吸附和呼吸吸入均取3.00×10-1.2. 结果与分析
2.1 土壤重金属含量水平
将2016—2019年共12个土壤样品重金属的平均质量分数进行初步统计分析(土壤pH范围为4.71~6.22)，以该垃圾焚烧厂一期工程环境影响报告书中的土壤重金属质量分数(采样时间为2012年)作为该区域土壤重金属含量背景值(下称“背景值”)，统计结果见表 3. As、Hg、Pb、Cu、Zn和Cd含量质量分数的平均值均低于《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618—2018)中(pH≤5.5和6.5 < pH≤6.5)的风险筛选值.与广东省土壤背景值相比，该研究区域背景值中Pb、Cu、Zn的质量分数相对较高，分别比广东省土壤背景值高46.9%、10.8%、111.9%. 2016—2019年土壤样品中Hg、Pb、Cd、Cu的平均质量分数分别超过区域背景值的7.00、0.91、0.15、1.40倍，以Hg质量分数的增加倍数最大，因为Hg沸点较低，约有高达70%的Hg在垃圾焚烧过程中随尾气排放[17].变异系数(CV)表示数据的离散程度，也反应了该重金属受人为因素影响的程度，CV＜16%属于低度变异，16%＜CV＜36%为中度变异，CV＞36%为高度变异[18].本研究中As、Hg、Cd、Cu和Zn的CV属于高度变异；Pb的CV属于中度变异.总体上，As和Zn的质量分数在2016—2019年的平均值与该区域背景值相比没有增加，而Hg、Pb、Cd和Cu的平均质量分数均明显增加.
表 3 2016—2019年土壤重金属的平均质量分数及背景值Table 3. The average contents and background values of heavy metals in all soil samples in 2016—2019重金属 w(平均值)/(mg·kg-1) CV/% w(背景值)/(mg·kg-1) w(标准限值)/(mg·kg-1) 区域背景值 广东省背景值[19] GB15618-2018(pH≤5.5其他土地) GB15618-2018(6.5 < pH≤6.5其他土地) As 4.438±2.367 53.3 8.625±1.385 8.900 40 40 Hg 0.200±0.273 136.3 0.025±0.005 0.044 1.3 1.8 Pb 63.025±22.107 35.1 33.050±3.850 22.500 70 90 Cd 0.115±0.097 85.0 0.100 0.026 0.3 0.3 Cu 31.933±22.353 70.0 13.300±2.600 12.000 50 50 Zn 59.900±24.165 40.3 61.450±11.450 29.000 200 200 与国内其他垃圾焚烧厂相比，本研究垃圾焚烧厂周边土壤中Hg和Pb的平均质量分数普遍较高，其他重金属与文献[21]中同为珠三角地区的垃圾焚烧厂周边的土壤重金属质量分数最为接近(表 4).
表 4 不同地区垃圾焚烧厂周边土壤重金属的平均质量分数Table 4. The average contents of heavy metals in soils in the vicinity of different MSWIs不同地区的垃圾焚烧厂 w(重金属)/(mg·kg-1) As Hg Pb Cd Cu Zn 本研究 4.438±2.367 0.200±0.273 63.025±22.107 0.115±0.097 31.933±22.353 59.900±24.165 珠三角东部[12] 11.500±9.100 0.081±0.028 34.800±18.700 0.183±0.070 17.600±12.300 82.400±44.200 某垃圾焚烧厂[20] 9.340±1.180 0.025±0.009 20.500±2.940 0.028±0.087 21.800±2.730 46.300±13.600 珠三角[21] 4.350±3.070 0.117±0.079 54.700±41.300 0.181±0.210 11.000±10.000 42.800±28.300 华北[22] 31.210±18.570 0.140±0.220 26.740±9.000 0.380±0.130 30.490±7.140 120.160±42.730 北京[23] 7.700±2.600 0.088±0.064 19.000±9.000 — 28.000±8.600 100.000±40.000 上海[10] 未检出 未检出 27.360±6.380 0.399±0.220 31.400±9.810 99.200±23.320 注：重金属质量分数为平均值±标准差. 综上所述，土壤样品中Hg和Pb的平均质量分数均比该区域背景值有所增加，且普遍高于其他垃圾焚烧厂周边土壤对应重金属的平均质量分数，因此应对该区域土壤中Hg和Pb的含量加以关注.
2.2 污染评价
2.2.1 单因子污染指数(Pi)分析
将各样品重金属的质量分数分别代入式(1)得到各年S1~S3采样点单因子污染指数Pi结果(表 5). 5种重金属元素Pi的平均值小于1(表 5)，平均Pi由大到小排序为：PPb> PCu>PCd> PZn > PHg> PAs.所有土壤样品的As、Hg、Zn的Pi范围为0.012~0.838，均低于1，属于低污染；而Pb、Cd和Cu的Pi为0.083~1.608，属于低污染至中等污染范围，其中Pi达中等污染范围(即Pi>1)的样品数量比例分别为50%、8.3%和25%，即存在该比例样品的Pb、Cd和Cu质量分数超过《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618—2018)(pH≤5.5)的相应风险筛选值(参照值). Pb的Pi均值最高(0.900)，达到中度污染范围的样品比例也最高(占50%)，同时Pb属于垃圾焚烧中会挥发并对周边土壤产生影响的重金属之一[7]，因此需在该研究区域加强对Pb含量的重点监控.
表 5 所有土壤样品的单因子污染指数Table 5. The results of single pollution index for all soil samples年份 采样点 单因子污染指数Pi As Hg Pb Cd Cu Zn 2016 S1 0.170 0.138 1.050 0.083 0.640 0.333 S2 0.198 0.032 0.463 0.083 1.160 0.183 S3 0.095 0.124 1.011 0.083 0.600 0.337 2017 S1 0.165 0.057 0.540 0.333 0.304 0.246 S2 0.016 0.091 0.694 0.333 0.193 0.156 S3 0.123 0.077 1.391 0.967 1.608 0.535 2018 S1 0.140 0.185 1.030 0.333 0.486 0.427 S2 0.012 0.102 0.744 0.333 0.152 0.149 S3 0.157 0.072 1.344 0.333 1.296 0.459 2019 S1 0.074 0.062 0.473 0.267 0.316 0.210 S2 0.048 0.072 0.806 0.267 0.380 0.221 S3 0.135 0.838 1.257 1.167 0.528 0.340 Pi平均值 — 0.111 0.154 0.900 0.382 0.639 0.300 注：加粗的数值表示Pi属于中度污染范围. 2.2.2 潜在生态风险评价
将各个样品重金属含量代入式(2)和式(3)，计算得到Ei和RI的结果(表 6).
表 6 生活垃圾焚烧厂的潜在生态风险污染指数Table 6. The potential risk index of heavy metals in soils around MSWI年份 采样点 Ei RI As Hg Pb Cd Cu Zn RI 年平均 2016 S1 1.698 5.508 5.250 0.417 3.200 0.333 16.404 14.368 S2 1.978 1.292 2.314 0.417 5.800 0.183 11.984 S3 0.953 4.954 5.057 0.417 3.000 0.337 14.717 2017 S1 1.653 2.277 2.700 1.667 1.520 0.246 10.062 14.928 S2 0.163 3.631 3.471 1.667 0.967 0.156 10.054 S3 1.228 3.077 6.957 4.833 8.040 0.535 24.670 2018 S1 1.395 7.415 5.150 1.667 2.430 0.427 18.484 16.250 S2 0.115 4.062 3.721 1.667 0.762 0.149 10.476 S3 1.570 2.892 6.721 1.667 6.480 0.459 19.789 2019 S1 0.738 2.462 2.364 1.333 1.580 0.210 8.687 23.165 S2 0.480 2.862 4.029 1.333 1.900 0.221 10.824 S3 1.345 33.538 6.286 5.833 2.640 0.340 49.983 平均值 — 1.109 6.164 4.502 1.910 3.193 0.300 17.178 — 结合表 3的生态风险分级可知：本研究中垃圾焚烧厂附近土壤样品Ei范围为0.115~33.538，低于40，属于轻微生态风险；Ei平均值从高到低排序为EHg> EPb>ECu>ECd>EAs>EZn. Hg因毒性系数较高(THg=40)，因此其Ei平均值最高.
所有土壤样品的RI范围为8.687~49.983，均小于100，属于轻微生态风险. RI平均值为17.178，Hg (Ei=6.164)和Pb(Ei=4.502)的Ei平均值对RI贡献最大，分别占比35.9%和26.2%. 2016—2018的平均RI较接近(14.368~16.250)，而2019年的RI较高(23.165)，比前3年约提高了42.6%~61.2%，原因在于S3处的Hg质量分数比前3年增加了1.03~2.40倍，导致此处RI明显增加，因此需要在S3处加强对土壤中Hg质量分数的监控.
2.2.3 健康风险评价
将2016—2019年所有样品重金属的质量分数代入表 2的公式，得到成年男性、成年女性和儿童3类人群的非致癌风险和致癌风险结果(表 7~表 8).
表 7 成年男性、成年女性和儿童的非致癌风险计算结果Table 7. The non-carcinogenic risk assessment results of health risk to males, females and children重金属元素 成年男性 成年女性 儿童 平均值 范围 第95百分位值 平均值 范围 第95百分位值 平均值 范围 第95百分位值 As 5.68×10-3 5.89×10-4~1.01×10-2 9.34×10-3 1.15×10-2 1.20×10-3~2.06×10-2 1.90×10-2 1.95×10-2 2.02×10-3~3.47×10-2 3.20×10-2 Hg 1.39×10-3 3.87×10-4~3.54×10-3 2.61×10-3 1.08×10-2 1.40×10-3~1.84×10-2 1.71×10-2 1.60×10-2 2.19×10-3~2.69×10-2 2.52×10-2 Pb 1.59×10-1 8.29×10-2~2.45×10-1 2.40×10-1 1.96×10-1 1.05×10-1~2.98×10-1 2.95×10-1 3.66×10-1 1.94×10-1~5.58×10-1 5.50×10-1 Cd 6.12×10-3 6.66×10-4~1.08×10-2 1.00×10-2 6.56×10-2 6.83×10-3~1.17×10-1 1.08×10-1 9.61×10-2 1.00×10-2~1.71×10-1 1.58×10-1 Cu 2.83×10-4 6.70×10-5~7.07×10-4 6.33×10-4 3.69×10-4 8.24×10-5~8.70×10-4 7.89×10-4 6.78×10-4 1.54×10-4~1.62×10-3 1.47×10-3 Zn 7.04×10-5 3.48×10-5~1.25×10-4 1.16×10-4 8.74×10-5 4.13×10-5~1.52×10-4 1.42×10-4 1.63×10-4 7.78×10-5~2.85×10-4 2.65×10-4 合计 0.172 0.092~0.260 0.257 0.285 0.157~0.417 0.406 0.498 0.282~0.731 0.717 表 8 成年男性、成年女性和儿童的致癌风险计算结果Table 8. The carcinogenic risk assessment results of males, females and children重金属元素 成年男性 成年女性 儿童 平均值 范围 第95百分位值 平均值 范围 第95百分位值 平均值 范围 第95百分位值 As 7.99×10-6 8.28×10-7~1.42×10-5 1.32×10-5 8.74×10-6 9.06×10-7~1.56×10-5 1.45×10-5 3.59×10-6 3.72×10-7~6.40×10-6 5.94×10-6 Cd 1.23×10-10 2.69×10-11~3.76×10-10 2.09×10-10 1.12×10-10 2.43×10-11~3.41×10-10 1.90×10-10 3.36×10-11 7.33×10-12~1.03×10-10 5.72×10-11 合计 7.99×10-6 8.28×10-7~1.42×10-5 1.32×10-5 8.74×10-6 9.06×10-7~1.56×10-5 1.45×10-5 3.59×10-6 3.72×10-7~6.40×10-6 5.94×10-6 成年男性、成年女性和儿童非致癌风险合计(HI)均值分别为0.172、0.285和0.498(表 7)，风险暴露人群从高到低的排序为儿童、女性、男性，与CHEN等[15]的研究结果相似.所有样品的HI范围为0.092~0.731，为可接受范围(HI < 1[15])，但儿童的HI值第95百分位值(0.717)较接近风险安全值1.三类暴露人群中，6种重金属的HQ平均值从高到低排序均为：HQPb>HQCd>HQAs>HQHg>HQCu>HQZn，Pb对HI的贡献最大，在男性、女性和儿童的HI中分别占比92.2%、69.0%和73.4%，Cu和Zn的HQ值极低.
成年男性、成年女性和儿童致癌风险总风险(CR)均值分别为7.99×10-6、8.74×10-6和3.59×10-6(表 8)，所有样品的CR范围为3.72×10-7~1.56×10-5，其中约88.8%的CR结果属于可接受范围(1×10-6 < CR < 1×10-4)，剩下属于极低致癌风险范围(CR < 1×10-6[26]). As致癌风险在CR中占绝对主导地位(占比99.9%以上).
综上所述，目前该区域HI和CR均在可接受范围内，但儿童HI结果的第95百分位值0.717与风险限值1较接近，且对HI贡献最高的Pb元素是垃圾焚烧过程中常见的排放重金属之一[7]，因此建议对该区域土壤Pb的质量浓度进行重点监控和风险管控.
4. 结论
(1) 研究区域土壤中As、Hg、Pb、Cu、Zn和Cd的质量分数平均值均低于国家土壤环境质量《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB15618—2018)中的风险筛选值，但Hg、Pb、Cd和Cu的质量分数平均值分别超过该区域重金属含量背景值的7.00、0.91、0.15和1.40倍；Hg和Pb的质量分数平均值普遍高于国内其他垃圾焚烧厂周边土壤的质量分数平均值.
(2) 所有土壤样品As、Hg和Zn的单因子污染指数(Pi)范围为0.012~0.838，均低于1，属于低污染范围；而Pb、Cd和Cu的Pi范围为0.083~1.608，属于低污染至中度污染，Pb的质量浓度达中度污染范围的样品数量比例最高(达50%). Ei范围为0.115~33.538(＜40)，RI范围为8.687~49.983(＜100)，均属于轻微生态风险，Hg和Pb元素的Ei平均值对RI的贡献最大(平均值分别占比35.9%和26.2%).
(3) 所有土壤样品的非致癌总风险(HI)范围为0.092~0.731，致癌风险值合计(CR)范围为3.72×10-7~1.56×10-5，均为可接受风险范围；但儿童HI计算结果的第95百分位值0.717与风险安全值1较接近，同时Pb是HI中的主要占比重金属(在成年男性、成年女性和儿童的HI均值中分别占比92.2%、69.0%和73.4%).
(4) 综合6种重金属元素的质量浓度变化、单因子污染指数、潜在生态风险指数和健康风险评价结果，建议对该研究区域中Hg和Pb的质量浓度进行重点监控和风险管控.
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表 1 单因子污染指数及潜在生态风险指数分级
Table 1 The grading standards for single pollution index and potential ecological risk index
单因子污染指数Pi 单一潜在生态风险污染系数Ei 综合潜在生态风险指数RI 评价范围 风险程度 评价范围 风险程度 评价范围 风险程度 Pi < 1 低污染 Ei＜40 轻微生态风险 RI＜100 轻微生态风险 1≤Pi < 3 中度污染 40≤Ei＜80 中等生态风险 100≤RI＜200 中等生态风险 3≤Pi < 6 较高污染 80≤Ei＜160 较高态风险 200≤RI＜400 较高态风险 6≤Pi 高污染 160≤Ei＜320 高生态风险 400≤RI 高生态风险 — — 320≤Ei 极高生态风险 — — 
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Table 2 The equations and parameters of health risk assessment in USEPA
项目 公式 参数 经口摄入暴露量 ADIing=w×Ring×EF×EDBW×AT×10−6 ADIing，ADIderm和ADIinh——土壤经口摄入、皮肤接触和呼吸吸入土壤颗粒的重金属暴露量, mg/(kg·d)
w——土壤中各重金属质量分数，mg/kg；
Ring——土壤摄入速率，成年男性和女性取值2.50×10-5 kg/d，儿童取值2.40×10-5 kg/d；
EF——暴露频率，345 d/a；
ED——暴露时间(年)，成年男性和女性取70 a，儿童取18 a；
BW——平均体质量，男性取67.55 kg，女性取57.59 kg，儿童取29.3 kg；
AT——暴露平均时长，非致癌风险取ED×365 d，致癌风险取25 550 d.皮肤接触暴露量 ADIderm=w×SAxAF×ABS×EF×EDBW×AT×10−6 SA——暴露皮肤表面积，男性取0.169 m2，女性取0.153 m2，儿童取0.086 m2；
AF——黏着系数，男性和女性取0.49 mg/(cm2·d)，儿童取0.65 mg/(cm2·d)；
ABS——皮肤吸附因子，分别为0.03(As)、0.05(Hg)、0.006(Pb)、0.14(Cd)、0.1(Cu)、0.02(Zn).吸入土壤颗粒 ADIinh=w×Rinh×EF×EDPEF×BW×AT Rinh——土壤吸入速率，男性取16.57 m3/d，女性取12.8 m3/d，儿童取7.63 m3/d；
PEF——颗粒排放因子，1.36×109 m3/kg；致癌风险 CR=∑Riski=∑ADIi×SFi CR——致癌风险合计；
Riski——单个重金属i的致癌风险值.
SFi——各重金属i的致癌斜率因子，As经口摄入、皮肤吸附和呼吸吸入分别取1.50、3.66和15.10，Cd仅有呼吸吸入取6.30；非致癌风险 HI=ΣHQi=ΣADIiRfDi HI——非致癌风险合计；
HQi——单个重金属i的致癌风险值；
RfDi——各重金属i的致癌斜率因子，As经口摄入、皮肤吸附和呼吸吸入均取3.00×10-4，Hg经口摄入、皮肤吸附均均取1.60×10-4，呼吸吸入取8.57×10-5，Pb经口摄入和皮肤吸附均取1.40×10-4，呼吸吸入无系数，Cd经口摄入和皮肤吸附和呼吸吸入分别取1.00×10-3、2.50×10-5和5.71×10-5，Cu经口摄入和皮肤吸附均取4.00×10-2，呼吸吸入无系数，Zn经口摄入、皮肤吸附和呼吸吸入均取3.00×10-1.
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表 3 2016—2019年土壤重金属的平均质量分数及背景值
Table 3 The average contents and background values of heavy metals in all soil samples in 2016—2019
重金属 w(平均值)/(mg·kg-1) CV/% w(背景值)/(mg·kg-1) w(标准限值)/(mg·kg-1) 区域背景值 广东省背景值[19] GB15618-2018(pH≤5.5其他土地) GB15618-2018(6.5 < pH≤6.5其他土地) As 4.438±2.367 53.3 8.625±1.385 8.900 40 40 Hg 0.200±0.273 136.3 0.025±0.005 0.044 1.3 1.8 Pb 63.025±22.107 35.1 33.050±3.850 22.500 70 90 Cd 0.115±0.097 85.0 0.100 0.026 0.3 0.3 Cu 31.933±22.353 70.0 13.300±2.600 12.000 50 50 Zn 59.900±24.165 40.3 61.450±11.450 29.000 200 200
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表 4 不同地区垃圾焚烧厂周边土壤重金属的平均质量分数
Table 4 The average contents of heavy metals in soils in the vicinity of different MSWIs
不同地区的垃圾焚烧厂 w(重金属)/(mg·kg-1) As Hg Pb Cd Cu Zn 本研究 4.438±2.367 0.200±0.273 63.025±22.107 0.115±0.097 31.933±22.353 59.900±24.165 珠三角东部[12] 11.500±9.100 0.081±0.028 34.800±18.700 0.183±0.070 17.600±12.300 82.400±44.200 某垃圾焚烧厂[20] 9.340±1.180 0.025±0.009 20.500±2.940 0.028±0.087 21.800±2.730 46.300±13.600 珠三角[21] 4.350±3.070 0.117±0.079 54.700±41.300 0.181±0.210 11.000±10.000 42.800±28.300 华北[22] 31.210±18.570 0.140±0.220 26.740±9.000 0.380±0.130 30.490±7.140 120.160±42.730 北京[23] 7.700±2.600 0.088±0.064 19.000±9.000 — 28.000±8.600 100.000±40.000 上海[10] 未检出 未检出 27.360±6.380 0.399±0.220 31.400±9.810 99.200±23.320 注：重金属质量分数为平均值±标准差.
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表 5 所有土壤样品的单因子污染指数
Table 5 The results of single pollution index for all soil samples
年份 采样点 单因子污染指数Pi As Hg Pb Cd Cu Zn 2016 S1 0.170 0.138 1.050 0.083 0.640 0.333 S2 0.198 0.032 0.463 0.083 1.160 0.183 S3 0.095 0.124 1.011 0.083 0.600 0.337 2017 S1 0.165 0.057 0.540 0.333 0.304 0.246 S2 0.016 0.091 0.694 0.333 0.193 0.156 S3 0.123 0.077 1.391 0.967 1.608 0.535 2018 S1 0.140 0.185 1.030 0.333 0.486 0.427 S2 0.012 0.102 0.744 0.333 0.152 0.149 S3 0.157 0.072 1.344 0.333 1.296 0.459 2019 S1 0.074 0.062 0.473 0.267 0.316 0.210 S2 0.048 0.072 0.806 0.267 0.380 0.221 S3 0.135 0.838 1.257 1.167 0.528 0.340 Pi平均值 — 0.111 0.154 0.900 0.382 0.639 0.300 注：加粗的数值表示Pi属于中度污染范围.
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表 6 生活垃圾焚烧厂的潜在生态风险污染指数
Table 6 The potential risk index of heavy metals in soils around MSWI
年份 采样点 Ei RI As Hg Pb Cd Cu Zn RI 年平均 2016 S1 1.698 5.508 5.250 0.417 3.200 0.333 16.404 14.368 S2 1.978 1.292 2.314 0.417 5.800 0.183 11.984 S3 0.953 4.954 5.057 0.417 3.000 0.337 14.717 2017 S1 1.653 2.277 2.700 1.667 1.520 0.246 10.062 14.928 S2 0.163 3.631 3.471 1.667 0.967 0.156 10.054 S3 1.228 3.077 6.957 4.833 8.040 0.535 24.670 2018 S1 1.395 7.415 5.150 1.667 2.430 0.427 18.484 16.250 S2 0.115 4.062 3.721 1.667 0.762 0.149 10.476 S3 1.570 2.892 6.721 1.667 6.480 0.459 19.789 2019 S1 0.738 2.462 2.364 1.333 1.580 0.210 8.687 23.165 S2 0.480 2.862 4.029 1.333 1.900 0.221 10.824 S3 1.345 33.538 6.286 5.833 2.640 0.340 49.983 平均值 — 1.109 6.164 4.502 1.910 3.193 0.300 17.178 —
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表 7 成年男性、成年女性和儿童的非致癌风险计算结果
Table 7 The non-carcinogenic risk assessment results of health risk to males, females and children
重金属元素 成年男性 成年女性 儿童 平均值 范围 第95百分位值 平均值 范围 第95百分位值 平均值 范围 第95百分位值 As 5.68×10-3 5.89×10-4~1.01×10-2 9.34×10-3 1.15×10-2 1.20×10-3~2.06×10-2 1.90×10-2 1.95×10-2 2.02×10-3~3.47×10-2 3.20×10-2 Hg 1.39×10-3 3.87×10-4~3.54×10-3 2.61×10-3 1.08×10-2 1.40×10-3~1.84×10-2 1.71×10-2 1.60×10-2 2.19×10-3~2.69×10-2 2.52×10-2 Pb 1.59×10-1 8.29×10-2~2.45×10-1 2.40×10-1 1.96×10-1 1.05×10-1~2.98×10-1 2.95×10-1 3.66×10-1 1.94×10-1~5.58×10-1 5.50×10-1 Cd 6.12×10-3 6.66×10-4~1.08×10-2 1.00×10-2 6.56×10-2 6.83×10-3~1.17×10-1 1.08×10-1 9.61×10-2 1.00×10-2~1.71×10-1 1.58×10-1 Cu 2.83×10-4 6.70×10-5~7.07×10-4 6.33×10-4 3.69×10-4 8.24×10-5~8.70×10-4 7.89×10-4 6.78×10-4 1.54×10-4~1.62×10-3 1.47×10-3 Zn 7.04×10-5 3.48×10-5~1.25×10-4 1.16×10-4 8.74×10-5 4.13×10-5~1.52×10-4 1.42×10-4 1.63×10-4 7.78×10-5~2.85×10-4 2.65×10-4 合计 0.172 0.092~0.260 0.257 0.285 0.157~0.417 0.406 0.498 0.282~0.731 0.717
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表 8 成年男性、成年女性和儿童的致癌风险计算结果
Table 8 The carcinogenic risk assessment results of males, females and children
重金属元素 成年男性 成年女性 儿童 平均值 范围 第95百分位值 平均值 范围 第95百分位值 平均值 范围 第95百分位值 As 7.99×10-6 8.28×10-7~1.42×10-5 1.32×10-5 8.74×10-6 9.06×10-7~1.56×10-5 1.45×10-5 3.59×10-6 3.72×10-7~6.40×10-6 5.94×10-6 Cd 1.23×10-10 2.69×10-11~3.76×10-10 2.09×10-10 1.12×10-10 2.43×10-11~3.41×10-10 1.90×10-10 3.36×10-11 7.33×10-12~1.03×10-10 5.72×10-11 合计 7.99×10-6 8.28×10-7~1.42×10-5 1.32×10-5 8.74×10-6 9.06×10-7~1.56×10-5 1.45×10-5 3.59×10-6 3.72×10-7~6.40×10-6 5.94×10-6
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