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基于Co/β-Mo2C修饰碳纸阳极的高性能微生物燃料电池

陈妹琼, 郭文显, 肖红飞, 蔡志泉, 张敏, 程发良

陈妹琼, 郭文显, 肖红飞, 蔡志泉, 张敏, 程发良. 基于Co/β-Mo2C修饰碳纸阳极的高性能微生物燃料电池[J]. 华南师范大学学报（自然科学版）, 2021, 53(3): 15-21. DOI: 10.6054/j.jscnun.2021038
引用本文: 陈妹琼, 郭文显, 肖红飞, 蔡志泉, 张敏, 程发良. 基于Co/β-Mo2C修饰碳纸阳极的高性能微生物燃料电池[J]. 华南师范大学学报（自然科学版）, 2021, 53(3): 15-21. DOI: 10.6054/j.jscnun.2021038
shu
CHEN Meiqiong, GUO Wenxian, XIAO Hongfei, CAI Zhiquan, ZHANG Min, CHENG Faliang. Co/β-Mo2C-decorated Carbon Paper Anode for High-performance Microbial Fuel Cells[J]. Journal of South China Normal University (Natural Science Edition), 2021, 53(3): 15-21. DOI: 10.6054/j.jscnun.2021038
Citation: CHEN Meiqiong, GUO Wenxian, XIAO Hongfei, CAI Zhiquan, ZHANG Min, CHENG Faliang. Co/β-Mo2C-decorated Carbon Paper Anode for High-performance Microbial Fuel Cells[J]. Journal of South China Normal University (Natural Science Edition), 2021, 53(3): 15-21. DOI: 10.6054/j.jscnun.2021038
shu

基于Co/β-Mo2C修饰碳纸阳极的高性能微生物燃料电池

  • 1.

    东莞理工学院城市学院//东莞市绿色能源重点实验室，东莞 523419

  • 2.

    东莞理工学院//生态环境与建筑工程学院//广东省新型纳米材料工程技术研究中心，东莞 523808

基金项目: 

国家自然科学基金项目 21775022

国家自然科学基金项目 52002068

广东省基础与应用基础研究基金联合基金项目 2019A1515110314

广东省自然科学基金项目 2017A030310603

东莞理工学院城市学院重大科研培育项目 2017YZD003Z

2019年广东省本科高校教学质量与教学改革工程建设项目 实验教学示范中心No.30

详细信息
    通讯作者:

    肖红飞，Email：xiaohf@ccdgut.edu.cn

    程发良，Email：chengfl@dgut.edu.cn

  • 中图分类号: TM911.45; O646

Co/β-Mo2C-decorated Carbon Paper Anode for High-performance Microbial Fuel Cells

  • 1.

    Dongguan Key Laboratory of Green Energy//City College of Dongguan University of Technology, Donguan 523419, China

  • 2.

    Guangdong Engineering and Technology Research Center for Advanced Nanomaterials// School of Environment and Civil Engineering// Dongguan University of Technology, Donguan 523808, China

HTML全文

    摘要
  • 摘要: 采用热处理辅助的化学法制备了Co/β-Mo2C双金属碳化物，将其作为微生物燃料电池(MFCs)阳极催化剂. 采用扫描电子显微镜(SEM)，X-射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段研究了形貌和组成，采用电化学交流阻抗(EIS)法、循环伏安(CV)法和单室空气阴极微生物燃料电池(MFC)研究了其电化学性能. 结果表明：Co/β-Mo2C具有良好的电催化性能以及出色的微生物相容性. 含有3 mg/cm2 Co/β-Mo2C的阳极MFC最大输出功率密度和库伦效率分别为483.3 mW/cm2和3.7%，分别是未修饰的碳纸阳极MFC的1.30倍和1.68倍. 该研究可为开发高性能的微生物燃料电池阳极催化材料提供新思路.
    Abstract: Bimetallic carbide Co/β-Mo2C was prepared with the thermal treatment-assisted chemical method and used as an anode catalyst for Microbial Fuel Cells (MFCs). The morphology and content of Co/β-Mo2C was studied with the scanning electron microscope (SEM), X-ray diffraction (XRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Furthermore, the cyclic voltammetry (CV), the electrochemical impedance spectroscopy (EIS) and a single-chamber air-cathode Microbial Fuel Cell(MFC) were used to study the electrochemical performance of Co/β-Mo2C. The results showed that due to the prominent electrochemical activity and excellent biocompatibility, the MFC device equipped with 3 mg/cm2 Co/β-Mo2C-decorated carbon paper anode delivered a power density of 483.3 mW/cm2, and a coulomb efficiency of 3.7%, which are 1.30 and 1.68 times those of the pristine carbon paper anode MFCs respectively. This work provides a new path for the explorer of high-performance anodic catalysts for MFCs application.
    • HTML全文

  • 能源短缺和环境污染是人类面临的两大挑战，微生物燃料电池(Microbial Fuel Cells, MFCs)是一种能同时解决水环境污染和能量回收的新型装置，其工作原理可以简单描述为; 在阳极室内，产电微生物在厌氧条件下分解水中的有机物，所产生的电子通过合适的中介体由细胞内膜传递到阳极，同时质子通过交换膜传递到阴极；在阴极室内，电子受体获得电子，并与传递过来的质子反应生成水[1-2]. MFCs与传统的燃料电池相比，具有原料来源广泛，操作条件温和(中性环境，室温)等诸多优点，是当前环境工程领域的研究热点[3].

    目前，电子转移效率低下导致较低的输出功率密度是制约MFCs应用的主要问题[4]. 阳极材料作为微生物附着场所及电子转移导体，其性能对MFCs电子转移效率及功率密度起到非常重要的作用. 与阳极材料相关的功率密度提升方法主要集中在以下两方面：(1)设计特殊的电极结构，增大阳极上的生物负载量，如开发三维结构容纳更多的微生物，缩短电子传输路径从而提高电子转移速率[5-9]；(2)通过改良电极组成，如在碳基材料上修饰各种金属化合物纳米材料，可提高电池的输出功率密度[10]. 在众多的阳极支撑材料中，碳基材料(如碳纸、碳布、碳毡等)因具有良好的导电性和稳定性且廉价等特点，是MFCs体系中使用最广泛的电极材料[11-15]. 但未经修饰的碳材料其生物相容性不够理想[16-18]，因此，通过在碳基阳极上修饰具有良好生物相容性和电催化性能的纳米材料(如贵金属铂、过渡金属碳化物等)是提高电池的输出功率密度的有效策略[18-23].

    过渡金属碳化物是碳元素进入过渡金属的晶格中，从而形成的一种具有特殊物理性质、表面结构及化学性质的化合物. 研究表明，过渡金属碳化物在氢解、异构化反应、烃类脱氢、脱硫剂脱氮等方面都表现出较好的催化活性，被称为“类铂”催化剂，其在MFCs中优异的催化作用也逐渐被证实[20-24]，碳化钨、碳化钼及其复合材料作为电催化剂修饰阳极材料均可以提升MFCs的输出功率密度，因为碳化钼/钨具有类似贵金属铂的良好的电催化性能，既可直接催化微生物分解产生的小分子有机物(如氢气、乙醇、乙酸盐黄素等)直接发电，又具有优异的生物相容性，有利于在电极表面形成高活性的生物膜，从而提高电子的传递效率[25].

    掺杂Ni、Co等元素的碳化物可以明显促进其催化作用，例如在碳化钼中掺入Co可以促进其对催化噻吩加氢脱硫的反应活性，降低反应所需温度[26-27]. 然而，这种双金属碳化物修饰碳基材料在MFCs中的应用研究还很欠缺. 本文制备了Co掺杂的碳化钼复合材料，系统研究了其在微生物燃料电池阳极中的应用，可为筛选和开发具有良好电催化性能的、廉价高效的阳极材料提供新思路.

    1.   实验部分

    1.1   试剂与仪器

    主要试剂和材料：三氧化钼、蔗糖、过氧化氢、(体积分数30%)六水合硝酸钴、钼酸铵、盐酸、氢氧化钾、碳酸氢钠、磷酸氢二钠、乙醇、戊二醛溶液(体积分数25%)、无水葡萄糖等均为分析纯，购自广州化学试剂厂. 营养肉汤、营养琼脂、酵母浸膏等生化试剂购自广东环凯微生物科技有限公司；铂碳、聚四氟乙烯(PTFE)乳液、Nafion溶液、碳纸购自上海河森电气有限公司；2-羟基对萘醌(HNQ)来自西格玛奥德里奇贸易有限公司；大肠杆菌(K-12)购自广东省微生物菌种保藏中心；阳离子交换膜购自浙江千秋环保水处理有限公司. 实验用水为超纯水.

    主要仪器：电化学工作站(CHI760D型，上海辰华)；X射线衍射仪(XRD，UltimaⅣ型，日本Rigaku)；扫描电子显微镜(SEM，NanoSEM430型，荷兰FEI)；X射线光电子能谱仪(XPS，250Xi，英国Thermo Fisher)；单体电池测试系统(BT-2000型，美国Arbin Instruments).

    1.2   材料的制备

    1.2.1   Co/β-Mo2C的制备

    按Co元素和Mo元素物质的量比之为1∶1，将Co(NO3)2·6H2O和(NH4)6Mo7O24·4H2O溶解在适量的超纯水中，搅拌均匀放置0.5 h后干燥，然后在空气气氛中550 ℃下热处理4 h制得Co-Mo混合氧化物. 将氧化物加入到一定体积的H2O2溶液中还原并加热至反应完全，然后蒸发溶剂，析出结晶. 将上述所得的结晶物和蔗糖溶液混合并干燥，最后于900 ℃、惰性气体保护下热处理2 h, 冷却至室温后可获得深蓝色Co/β-Mo2C粉末.

    1.2.2   阳极的制作

    将碳纸裁剪成2 cm×2 cm的碳纸片，先后用1 mol/L的盐酸、1 mol/L的KOH以及无水乙醇浸泡，以去除表面杂质. 称量一定质量的Co/β-Mo2C与87.5 μL 5% Nafion和0.5 mL乙醇混合并超声分散后涂于碳纸片上，自然晾干作为阳极.

    1.2.3   复合阴极的制作

    将碳纸剪成3 cm×4 cm，一侧涂有PTFE防水层，另一侧负载催化剂层. 防水层为PTFE乳液(质量分数为60%) 分散液均匀涂布至碳纸表面，于370 ℃下加热10 min烘干，重复涂4层. 催化剂层的制备：将商业铂碳(含铂质量分数为40%)、87.5 μL Nafion溶液(质量分数为5%)以及0.5 mL无水乙醇混合，采用超声分散得到均匀的浆料，将其均匀涂于碳纸上，铂碳的负载量为0.5 mg/cm2. 最后将催化剂一面与阳离子交换膜贴合并热压成复合阴极.

    1.3   电化学性能及微生物燃料电池测试

    1.3.1   菌种的复苏及培养

    大肠杆菌冻干粉使用0.3~0.5 mL液体培养基溶解后移植于营养琼脂斜面，在37 ℃下培养24 h后得到第一代菌种，将接种更新3代后的斜面冷藏储存备用. 临用时从斜面上接种大肠杆菌于液体培养基中，在37 ℃下培养10 h后接入电池阳极液.

    1.3.2   电池组装

    单池微生物燃料电池(MFC)的测试采用单室空气阴极电池构型，阳极室体积为20 mL，阴阳极之间的距离为1 cm. 阳极液含有NaHCO3(10.0 g/L)和NaH2PO4·2H2O(11.2 g/L)组成的缓冲溶液(pH=7.5)[10]、5 g/L酵母浸膏、10.0 g/L葡萄糖、0.870 7 g/L 2-羟基-1, 4-萘醌(HNQ)，在除氧后的阳极液中接入2 mL大肠杆菌培养液.

    1.3.3   电池性能测试及表征

    用电池单体测试系统持续记录电池的电压. 达到稳定输出电压后，分别从高到低负载不同阻值的电阻，并记录其亚稳态输出电压. 电池的输出功率密度

    P=U2/(RV),

    其中, U为输出电压(V)，R为负载的电阻(Ω)，V为阳极材料的体积(cm2). 电池的周期实验在恒温(37 ℃)、恒负载(外电阻为1 kΩ)条件下，用新威尔电池测试仪记录输出电压，当电池电压下降到50 mV时，更换80%体积的阳极液. SEM制样：负载了生物膜的阳极样品由戊二醛溶液固定后，依次用不同体积分数的乙醇溶液梯度脱水后冷冻干燥得到.

    电化学性能测试主要包括循环伏安(CV)法和电化学交流阻抗(EIS)法，均在MFC中进行，其中工作电极为阳极，对电极和参比电极分别为铂丝和Ag/AgCl电极，循环伏安测试的扫描速度为10 mV/s；电化学交流阻抗在开路电压的条件下测试，频率范围为0.05~105 Hz, 振幅为10 mV.

    2.   结果与讨论

    2.1   Co/β-Mo2C的表征结果

    使用扫描电子显微镜观察了Co/β-Mo2C的形貌(图 1A)，Co/β-Mo2C呈现薄片状，长宽为1~5 μm不等，这些微米级的片状材料以不规则方式生长在碳纸的表面，可形成富有空隙的表面形态，为微生物的附着生长预留了底物以及电子中介体传输的通道. 图 1B及表 1的EDS结果表明：材料的主要元素为C、Mo、Co和O.

    图  1  Co/β-Mo2C的SEM和EDS谱
    Figure  1.  The SEM image and EDS spectrum of Co/β-Mo2C
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    表  1  Co/β-Mo2C的EDS结果
    Table  1.  The EDS results of Co/β-Mo2C
    元素 质量分数/% 原子数百分比/%
    C 63.30 87.41
    O 6.51 6.75
    Co 5.73 1.61
    Mo 24.46 4.23
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    采用XRD进一步分析了材料的组成(图 2)，所有衍射峰均与β-Mo2C(标准卡片JCPDS No.01-071-7128)和Mo3Co3C(标准卡片JCPDS No.03-065-7128)标准图谱相吻合, 说明所制备的材料是由Mo3Co3C和Mo2C组成的两相结构(简称为Co/β-Mo2C).

    图  2  Co/β-Mo2C的XRD图谱
    Figure  2.  The XRD spectrum of Co/β-Mo2C
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    图 3A为Co/β-Mo2C的XPS全谱，主要含碳化钼钴的C、Co和Mo元素，此外，材料还含有少量O元素，主要来源于材料暴露在空气中形成的氧化物，EDS与XPS全谱得到的结果是一致的[28-29]. Co 2p的高分辨XPS谱(图 3B)主要由Co 2p3/2(781.3 eV)和Co 2p1/2(797.3 eV)2个峰组成，其中Co 2p3/2峰又可以分裂为2个亚峰(780.9、782.1 eV)，分别对应于Co3+和Co2+，另外2个结合能为803.1 eV和786.6 eV的峰属于氧化物[30]. 进一步对Mo 3d高分辨谱进行分析(图 3C)，材料中的Mo主要有3种价态(Mo2+、Mo4+和Mo6+)，其中结合能为232.7 eV和229.6 eV的峰分别对应于Mo—C中Mo的3d3/2和3d5/2[31]，另外4个峰分别来源于Mo的氧化物，其中结合能为234.49 eV和231.36 eV的峰对应于MoO2中的Mo的3d3/2和3d5/2. 结合能为235.99 eV和232.86 eV的峰分别对应于MoO3中+6价Mo的3d3/2和3d5/2[28, 32-33]，以上表征证明成功制备了碳化钴钼双金属化合物.

    图  3  Co/β-Mo2C的XPS谱
    Figure  3.  The XPS pattern of Co/β-Mo2C
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    2.2   Co/β-Mo2C的电化学性能

    为了测定Co/β-Mo2C双金属碳化物的电化学性能，分别以裸碳纸电极(CP)及负载了3 mg/cm2Co/β-Mo2C的碳纸为工作电极，在缓冲溶液(PBS)以及含有底物(葡萄糖)和电子中介体(HNQ)的溶液中测试循环伏安曲线. 由图 4A、B可见，在缓冲溶液中均无明显的氧化还原峰，而在含有葡萄糖和HNQ的溶液中，在-0.2~-0.5 V范围内出现了一对催化HNQ/葡萄糖的氧化还原峰[33]，其中负载了Co/β-Mo2C的电极其氧化峰电流(高达4.2 mA)是裸碳纸电极(1.2 mA)的3.5倍(图 4C)，该催化峰电流也比单金属碳化物β-Mo2C[33]的高2.2 mA.

    图  4  不同电极的CV曲线
    Figure  4.  The cyclic voltammogram curves of different electrodes
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    图 5给出了不同电极在阳极液中的Nyquist图，两条曲线的形状相似，在高频区几乎观察不到半圆，说明电荷转移电阻较小，电化学过程主要由扩散控制. 结果表明：Co/β-Mo2C双金属碳化物表现出良好的电催化性能，负载Co/β-Mo2C催化剂后对碳纸的电荷转移电阻影响不大.

    图  5  不同电极的Nyquist图
    Figure  5.  The Nyquist plots of different electrodes
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    2.3   Co/β-Mo2C MFC性能

    2.3.1   极化曲线与功率密度

    使用碳纸以及含有3 mg/cm2的Co/β-Mo2C修饰的碳纸作为阳极，分别组装了空气阴极单室微生物燃料电池，图 6为极化曲线及功率密度曲线，负载了该催化剂的电池最大开路电压(0.558 V)高于空白碳纸(0.542 V). 由于极化曲线中欧姆极化区的斜率代表电池的内阻，可见Co/β-Mo2CMFC具有比空白碳纸MFC更低的内阻. 功率密度曲线显示，Co/β-Mo2C MFC的最大功率密度为483.3 mW/m2, 远远高于未修饰的370.1 mW/m2. 结果表明：该双金属碳化物修饰阳极可显著提高MFC的发电功率密度.

    图  6  不同阳极MFCs的极化曲线及功率密度曲线
    Figure  6.  The polarization curves and power output of MFCs with different anodes
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    2.3.2   稳定性与生物相容性

    为了衡量其稳定性及生物相容性，在恒负载电阻为1 kΩ的空气阴极电池装置中进行周期运行试验，结果如图 7所示.

    图  7  不同MFC在序批式运行中的电压输出
    Figure  7.  The voltage of MFC with different anodes operated in a batch-fed mode
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    对于Co/β-Mo2C负载量为3 mg/cm2的MFC，其平均输出电压及平均周期均远远优于空白CP阳极MFC，在相同运行条件下，修饰了3 mg/cm2 Co/β-Mo2C的MFC平均库伦效率为3.7%，是空白碳纸阳极MFC(2.2%)的1.68倍. 以上数据表明Co/β-Mo2C材料的修饰作用可以显著提高微生物燃料电池的能量回收效率. 值得注意的是，两者在第一周期的最大输出电压和运行时间没有明显差异，随着运行时间的增加，后期区别较为明显，其中负载了催化剂的电池在第6周期运行时间最长.

    2.3.3   周期运行后电极材料的形貌

    对运行了6周期后的阳极进行固定以及梯度脱水、冷冻干燥后进行扫描电子显微镜表征(图 8). 在负载Co/β-Mo2C的电极表面可以观察到较厚的一层大肠杆菌和Co/β-Mo2C材料混合在一起组成的生物膜，这些微生物和催化剂相互卷绕堆叠在电极表面，而在空白碳纸表面只有较薄且稀疏的一层生物膜. 结果证明双金属Co/β-Mo2C具有优异的生物相容性，有利于促进生物膜在电极上的形成. 一方面，这些生物膜的形成可以极大地扩充电子传输路径，从而提高电子转移效率；另一方面，生物膜上的微生物降解有机物所产生的小分子代谢产物也有可能被阳极上的催化剂直接催化氧化，从而提高能量输出和转换效率[20, 22].

    图  8  运行6周期后不同阳极的SEM图
    Figure  8.  The SEM images of different colonized anodes after six cycles
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    3.   结论

    成功制备了掺杂Co的β-Mo2C双金属碳化物，并探讨了其修饰碳纸作为微生物燃料电池阳极的电化学性能. 结果表明：Co/β-Mo2C具有良好的电催化性能，修饰后可以使得微生物燃料电池的输出功率密度大幅提升、内阻显著下降. 对于Co/β-Mo2C负载量为3 mg/cm2的阳极电池MFC最大功率密度为483.3 mW/m2, 是空白碳纸MFC(370.1 mW/m2)最大功率密度的1.30倍，此外，Co/β-Mo2C材料的生物相容性好，运行6周期后的电极表面负载了较厚的一层生物膜，平均库伦效率(达3.7%)是未修饰碳纸的1.68倍. 这些优异的性能提高了电池的能量转换效率. 因此，Co/β-Mo2C是一种有应用潜力的微生物燃料电池阳极催化剂，研究结果可为开发高性能的功能性微生物燃料电池阳极提供新思路.

  • 图  1   Co/β-Mo2C的SEM和EDS谱

    Figure  1.   The SEM image and EDS spectrum of Co/β-Mo2C

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    图  2   Co/β-Mo2C的XRD图谱

    Figure  2.   The XRD spectrum of Co/β-Mo2C

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    图  3   Co/β-Mo2C的XPS谱

    Figure  3.   The XPS pattern of Co/β-Mo2C

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    图  4   不同电极的CV曲线

    Figure  4.   The cyclic voltammogram curves of different electrodes

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    图  5   不同电极的Nyquist图

    Figure  5.   The Nyquist plots of different electrodes

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    图  6   不同阳极MFCs的极化曲线及功率密度曲线

    Figure  6.   The polarization curves and power output of MFCs with different anodes

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    图  7   不同MFC在序批式运行中的电压输出

    Figure  7.   The voltage of MFC with different anodes operated in a batch-fed mode

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    图  8   运行6周期后不同阳极的SEM图

    Figure  8.   The SEM images of different colonized anodes after six cycles

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    表  1   Co/β-Mo2C的EDS结果

    Table  1   The EDS results of Co/β-Mo2C

    元素 质量分数/% 原子数百分比/%
    C 63.30 87.41
    O 6.51 6.75
    Co 5.73 1.61
    Mo 24.46 4.23
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-03-08
  • 网络出版日期:  2021-07-05
  • 刊出日期:  2021-06-24

目录

摘要
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  • 1.   实验部分

  • 1.1   试剂与仪器

  • 1.2   材料的制备

  • 1.2.1   Co/β-Mo2C的制备
  • 1.2.2   阳极的制作
  • 1.2.3   复合阴极的制作

  • 1.3   电化学性能及微生物燃料电池测试

  • 1.3.1   菌种的复苏及培养
  • 1.3.2   电池组装
  • 1.3.3   电池性能测试及表征

  • 2.   结果与讨论

  • 2.1   Co/β-Mo2C的表征结果

  • 2.2   Co/β-Mo2C的电化学性能

  • 2.3   Co/β-Mo2C MFC性能

  • 2.3.1   极化曲线与功率密度
  • 2.3.2   稳定性与生物相容性
  • 2.3.3   周期运行后电极材料的形貌

  • 3.   结论

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